论文部分内容阅读
本文采用改性分子筛催化剂ZnCl2/ZSM-5和ZnCl2/HY成功催化苯酚与甲基叔丁基醚(MTBE)合成对叔丁基苯酚(p-TBP)。系统考察了反应条件、催化剂表面性质、活性组分含量等因素在催化剂上对p-TBP合成反应的影响规律,深入探讨并提出了改性分子筛催化苯酚与MTBE烷基化反应的机理,并运用XRD、BET、ICP-AES等手段对催化剂进行了表征,结果表明,上述因素对催化反应均有一定影响: 1.考察了ZnCl2改性的ZSM-5分子筛作用于苯酚和MTBE反应合成p-TBP的反应规律,重点考察了反应条件、活化温度等对催化反应活性的影响。结果表明,ZnCl2改性后的ZSM-5分子筛催化剂能明显提高苯酚转化率、p-TBP的选择性及改善催化剂的稳定性。在一定的反应条件下,苯酚转化率和p-TBP的选择性可分别达到54.8%和61.9%。进一步的研究还发现,反应过程中ZnCl2/ZSM-5在一定程度上存在失活现象,活性组分的流失是造成催化剂失活的主要原因。 2.考察了ZnCl2改性的HY分子筛作用于苯酚和MTBE反应合成p-TBP的反应规律,并对比考察了未改性的HY分子筛在反应条件、活化温度、活性组分含量等因素对催化反应活性的影响。结果表明,适量ZnCl2改性后的HY分子筛具有高效催化苯酚叔丁基化生成p-TBP的效果。通过对反应条件的优化,苯酚转化率和p-TBP的选择性可分别达到80.8%和90.9%。研究同时发现,反应过程中ZnCl2/HY也存在一定的失活现象,积炭是造成催化剂失活的主要原因。 3.在系统考察了改性分子筛催化苯酚与醚类叔丁基化试剂(MTBE)烷基化反应规律的基础上,提出并探讨了改性分子筛催化苯酚与MTBE在低温(140℃以内)烷基化反应的机理,认为在L酸中心的作用下,叔丁基正碳离子的形成是反应的关键中间体,与此同时,碱中心也起到一定的作用。中等强度的酸量和酸中心是催化该类反应的优良催化剂。