碳质材料对高毒性电化学氧化中间产物的吸附去除研究

来源 :华北水利水电大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:wang_fly
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高级氧化过程能产生强氧化剂,可有效降解难降解有机污染物,但运行费用高,不完全氧化情况下易产生高毒性中间产物。本文将高级氧化过程与吸附过程相结合,探讨偶氮染料酸性橙Ⅱ(ORⅡ)电化学氧化过程中产生的高毒性中间产物的高效吸附去除和毒性脱除。首先进行了酸性橙Ⅱ电化学氧化实验,研究发现电氧化处理1 h时溶液中环状中间产物的含量最高。对经电化学氧化处理1 h的酸性橙Ⅱ溶液进行活性碳纤维(ACF)的吸附实验研究,考查了p H条件、吸附温度和共存离子等因素对吸附效果的影响。结果表明,对环状中间产物的吸附去除效能随着溶液p H的升高而降低,大部分吸附发生在反应的初始阶段,准二级动力学模型较好地描述了吸附过程,表明化学吸附为该吸附过程的控制步骤。随着吸附温度的升高吸附量明显下降,表明该吸附过程为放热、自发过程。FTIR(傅里叶红外光谱分析)检测表明,大量环状中间产物吸附在了ACF上。费希尔弧菌(vibrio fischeri)毒性测试表明,吸附过程可有效脱除所产生的高毒性中间氧化产物的毒性。1,4-苯醌是电化学氧化所产生的高毒性中间氧化产物的一种。使用实验室制备的玉米秸秆生物炭吸附去除1,4-苯醌,研究发现,600℃条件下制备的生物炭对1,4-苯醌具有最佳的吸附去除能力。以600℃条件下制备的玉米秸秆生物炭作为吸附柱填充材料对1,4-苯醌进行动态吸附,研究发现,碱性p H条件、低的初始浓度、较低的流速和较大的柱深均会使穿透曲线变得平坦,处理效果较好。Ca Cl2存在时,不利于生物炭对1,4-苯醌的吸附去除。对动态吸附数据模型拟合结果表明,Thomas模型、Clark模型和BDST模型均能较好地拟合实验数据,说明1,4-苯醌分子在生物炭表面的吸附包括单分子层和多分子层吸附,传质阻力随吸附的进行而增大。整个吸附过程中,随着吸附速率缓慢下降,吸附容量逐渐上升。在动态吸附实验条件下,采用0.1 mol/L的Na OH溶液洗脱生物炭上吸附饱和的1,4-苯醌,研究发现脱附过程在60 min内完成,脱附后的生物炭吸附容量可恢复40%左右。
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