二氧化钛修饰改性及其光催化降解有机污染物机理研究

来源 :中国科学院化学研究所 | 被引量 : 0次 | 上传用户:rxw257
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半导体TiO2光催化作为一种高级氧化技术在近年来受到人们的广泛关注,在紫外光的照射下,它能够有效催化降解各种有机污染物,在可见光照时,它能够通过染料敏化催化降解多种染料污染物,为环境治理提供了一种有效的方法。通过修饰改性提高TiO2光催化剂的催化活性受到了国内外研究者的广泛关注。   本论文使用铝和磷酸对TiO2光催化剂进行修饰。其中Al修饰的WiO2光催化剂在可见光染料污染物的催化降解反应中显示出很高的光催化活性,而磷酸修饰显著加速了多种小分子底物的TiO2紫外光催化降解反应。在详细表征催化剂结构的基础上,研究了修饰组分影响光催化活性的作用机制。主要研究进展如下:   1.使用快速凝胶sol-gel法合成铝修饰的TiO2光催化剂(Al-TiO2),使用XRD、HRTEM、XPS、27Al MAS NMR和zeta电位等方法研究修饰材料的结构和Al的局域环境。FTIR和UV-Vis漫反射光谱研究了Al修饰对于染料和催化剂的相互作用、界面电子转移以及染料可见光催化降解的影响。结果表明,染料RhB在Al-TiO2体系中的降解速率是未修饰TiO2体系的5倍。通过对催化剂结构的详细表征和染料和催化剂的相互作用的研究,阐明了染料在Al-TiO2表面被迅速光催化降解的机理。   2.在结晶前后对TiO2纳米例子进行磷酸处理制备了磷酸修饰的TiO2光催化剂。选择多种不同结构的底物研究它们的紫外光催化活性。研究发现,与TiO2表面作用较弱的底物,如4-氯酚、苯酚和RhB,它们的降解反应显著加快,而与TiO2表面有强相互作用的底物,如二氯乙酸、茜素红和儿茶酚,它们的催化降解则被强烈抑制。通过对催化剂结构的详细表征、结晶前后修饰催化剂活性的对比和反应中生成的活性物种和中间产物的检测,提出了机理模型阐述磷酸影响光催化活性的作用机制。
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