异质二聚体纳米颗粒的合成及化学自驱动行为研究

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具有自驱动运动的活性颗粒(也被称为胶体马达)有望在环境、生物医学等领域产生变革性的应用。近年来,相关的研究已经引起了人们的广泛关注。然而,目前化学自驱动的胶体马达具有尺寸偏大(关于亚微米尺度的胶体马达的研究尚属起步),结构类型比较有限(如球形、棒状、锥形等常见结构),驱动可控性差,制备方法效率低等问题。针对这些问题,本文以贵金属与MoS2等为材料体系,开展了异质二聚体纳米颗粒的合成及化学自驱动行为研究。旨在设计新结构,批量制备胶体马达,揭示异质二聚体纳米颗粒生长过程与机制,探索二聚体马达的自驱动运动现象与规律等。取得了如下主要创新性成果。(1)提出了基于液相激光烧蚀合成球形MoS2颗粒的设想。通过激光烧蚀水中的MoS2靶材,批量制备了表面光滑的球形MoS2纳米颗粒,并呈洋葱状晶体结构。提出了基于激光诱导熔融MoS2液滴形成与液滴径向凝固/取向生长机制,揭示了该球形颗粒的洋葱状结构形成过程。球形MoS2纳米颗粒的制得旨在为二聚体纳米颗粒的制备提供组成单元。(2)发展了基于溶液相批量合成二聚体纳米颗粒的途径。在含MoS2纳米球的胶体溶液中,分别滴入适量HAuCl4、AgNO3溶液,成功批量合成了由半球形Au颗粒-球形MoS2构成的二聚体纳米颗粒(Au-MoS2)、由多面体Ag单晶颗粒-球形MoS2构成的二聚体纳米颗粒(Ag-MoS2)。提出基于超细Au纳米颗粒聚集生长模型以及基于超细Ag纳米颗粒聚集/取向连接生长的模型,揭示了 Au-MoS2和Ag-MoS2二聚体颗粒的形成机制。二聚体纳米颗粒的制得为其自驱动行为研究奠定材料基础。(3)证实了 Ag-MoS2二聚体纳米颗粒具有自驱动行为。发现了在含H2O2燃料的溶液中,Ag-MoS2二聚体颗粒具有典型的自驱动马达运动行为特征,如明显的定向性运动及其对H2O2浓度的依赖性等,证实了 Ag-MoS2二聚体纳米颗粒是一种新型结构的胶体马达。(4)发现了 Pt-SiO2二聚体马达的“反常”运动行为。观察到了 Pt-SiO2二聚体马达的准圆周运动模式及运动时朝着Pt端的运动取向,均与传统Pt-SiO2双面球形马达明显不同。进而揭示了运动行为与二聚体结构的相关性,加深了对自扩散泳驱动的马达运动的认识。本论文提供了一种简便批量构筑异质二聚体结构纳米颗粒的方法,同时揭示了这些颗粒的形成机制,并且初步展示了二聚体胶体马达的运动特点,为下一步深入研究二聚体纳米胶体马达的个体运动以及群体行为奠定了基础。本文可为发展新型结构马达的研究与所需相应运动行为的马达应用提供参考。
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