超级电容器作为一种具有超高功率密度和循环寿命的绿色储能装置受到人们的广泛关注。超级电容器电化学性能受电极材料性能的影响较大。常见的电极材料主要有碳材料、金属氧化物和导电聚合物三类。石墨烯,作为一种新型二维纳米碳材料,因具有比表面积大和电导率高等优点,成为近些年来人们关注的焦点,但其本身特性限制了比电容的提高。导电聚合物具有生产成本低,环境友好以及比电容高等优点,但循环稳定性较差。两者之间的复合有望成为电化学性能良好的超级电容器电极材料。如何更加有效地制备具有不同形貌结构的复合材料是近些年来研究的重点。因此,本论文采用Pickering乳液聚合法和水热原位聚合法制备不同形貌结构的石墨烯/聚吡咯复合材料,并研究了其作为超级电容器电极的电化学性能。(1)Pickering乳液聚合法是一种十分有效的构筑空壳结构复合材料的方法。在石墨烯/聚吡咯空壳结构复合材料的制备中,采用单因素变量法,分别探究了氧化剂含量、反应时间和复合比例对复合材料的形貌以及化学结构的影响,得出了较佳的工艺条件:六水氯化铁:吡咯=1:2(摩尔比),反应时间为4h,氧化石墨烯:吡咯=1:10(质量比)。所得复合材料的电化学性质最优。在1 A/g的电流密度下,比电容可达到238.0F/g,循环1500次以后,比电容仍能保持起始容量的90.7%,高于单一聚吡咯62.2%的电容保持率。发现了在吡咯聚合的过程中,氧化石墨烯会被还原这一现象。(2)在水热原位聚合制备石墨烯/聚吡咯复合材料的过程中,氧化石墨烯充当吡咯聚合的氧化剂,引发吡咯在其表面聚合。分别探究了有无十二烷基硫酸钠(SDS)添加的条件下,不同比例复合材料的形貌和电化学性质。结果显示:氧化石墨烯诱导吡咯聚合存在一个最佳的比例。未添加SDS的石墨烯/聚吡咯复合材料中,聚吡咯为纳米颗粒状,其中氧化石墨烯:吡咯=1:5(质量比)时,复合材料显示出较好的倍率性能与循环稳定性。在1 A/g的电流密度下,比电容为219.2 F/g,循环2000次以后,电容保持率可以达到94.3%;添加SDS的石墨烯/聚吡咯复合材料中,聚批咯为纤维状,其中氧化石墨烯:吡咯=1:5(质量比)时,复合材料在1 A/g的电流密度下,比电容为184.1 F/g,循环2000次,电容保持率可达到90.1%。表明聚吡咯的形貌对石墨烯/聚吡咯复合材料的电化学性能有很大的影响。(3)不同结构与形貌的石墨烯/聚吡咯复合材料会对复合材料的电化学性质产生影响。和传统的二维石墨烯/聚吡咯复合材料相比,三维空壳结构石墨烯/聚吡咯复合材料能够提供更多的接触面积和离子扩散通道,因此具有更好的电容性质。SDS的添加改变了聚吡咯的形貌,同时也增加了复合材料的内阻,对石墨烯/聚吡咯复合材料的电化学性质产生不利的影响。