高分子水凝胶材料由于其独特的结构特征及理化性能,在柔性化学机械器件、选择性过滤、生物医药、组织工程等领域有着广泛的应用前景。然而传统化学交联水凝胶(OR gel)力学性能较差,在一定程度上限制了其在诸多领域的应用,为改善凝胶的性能,一系列具有优异力学性能的新型凝胶被开发出来,其中纳米复合水凝胶(NC gel)由于其简单的制备方法及优异的力学性能引起了研究者的广泛关注。此外由于NC gel独特的有机／无机网络结构,使得NC gel的溶胀性能和光学透过性相对于OR gel也有了很大的改善,因此NC gel被认为有效解决了OR gel存在的诸多缺陷。近年来,NC gel的研究得到了快速的发展,特别是针对其性能和网络结构进行了大量的研究,但是仍然存在一些亟待解决的问题。首先NC gel网络中高分子链与无机粘土片间的键联机制仍然不明确,这严重限制了NC gel的进一步发展；此外,由于NC gel网络结构中特殊的交联作用,其在功能性构筑方面也受到了很大的制约。在本文中,针对目前NC gel存在的问题,对聚丙烯酰胺基NC gel中高分子链与粘土片间的键联机制进行了研究,在此基础上进一步设计制备了一种新型的以高分子纳米微球为交联点的纳米微球复合水凝胶(OC gel),结合OR gel功能性构筑的思路提出了功能性纳米复合水凝胶制备的新途径,可同时赋予凝胶优异的力学性能和持久的功能性,具体研究内容如下：首先,利用NC gel预聚液粘度的变化规律,研究凝胶预聚液中各有机组分与无机粘土片间的相互作用,进一步利用红外光谱分析,对NC gel网络中高分子链与无机粘土片间的相互作用进行研究,揭示NC gel网络中有机/无机组分间的键联作用机制及其形成机理。研究表明,由于粘土表面存在的大量的羟基、羧基基团及金属离子,在PAAm与粘土片间的存在着较强的氢键以及化学络合相互作用,该相互作用充当了NC gel网络形成的主要交联作用力。其次,通过对纳米ZnO及纳米Ag颗粒进行表面改性,并将其引入OR gel网络中,制备了纳米杂化水凝胶(Hy gel),研究纳米颗粒的引入对Hy gel结构性能的影响。研究表明通过对纳米Zn0和纳米Ag颗粒进行表面改性可有效的改善其在凝胶预聚液中的分散情况,从而实现无机纳米颗粒在凝胶基体中的均一分散。此外无机纳米颗粒的引入,可有效改善Hy gel力学性能并可对凝胶的溶胀性能进行调控。本工作可进一步拓展到利用功能性无机纳米颗粒(如具有光、电、磁等性质)制备特殊功能性的纳米杂化水凝胶材料。此外,利用无皂乳液聚合的方法,制备阳离子有机纳米微球,通过阴离子自由基在其表面的吸附,实现其表面引发活性的构筑。进一步利用水溶性单体在微球表面的原位自由基聚合制备OC gel,有机纳米微球充当交联点作用,对该凝胶的交联方式进行研究,并考察凝胶预聚液中单体及微球的含量对OC gel结构性能的影响。研究表明,由于有机纳米微球在凝胶基体中的均一分散,使OC gel的力学性能与OR gel相比有了非常显著的提升,并且显示了优异的弹性,同时微球的含量对OC gel的内部结构、力学性能及溶胀性能均有着显著的影响。为实现OC gel的可控快速制备,将可聚合光引发剂接枝到有机纳米微球表面,实现微球的光引发活性。在紫外光辐照的下引发水溶性单体在微球表面的原位自由基聚合,进一步交联为凝胶,具有光引发活性的有机纳米微球在凝胶基体中充当交联点作用。该凝胶是一类基于化学键联作用的纳米复合水凝胶(CNC gel)。系统研究CNC gel预聚液中单体及微球的含量、单体的种类及性质对凝胶结构性能的影响,进一步将磁性Fe304颗粒引入具有光引发活性的PS微球中,实现CNC gel的磁性构筑。研究结果表明,由于有机纳米微球在凝胶基体中的均一分散,CNC gel也显示了优异的力学性能,并且由于高分子链与交联点间的化学键联作用,该凝胶也具有更好的稳定性。在交联点间有更长的聚合物分子链存在,因此CNC gel与OR gel相比显示了更好的细胞吸附性能,使得CNC gel的细胞相容性有了较大的改善。该工作可进一步拓展到将其他功能性无机纳米颗粒引入有机纳米微球,并以此微球为交联点制备纳米复合凝胶,制备具有优异力学性能的功能性水凝胶。NC凝胶的成形机理和功能性构筑是NC凝胶研究的重要发展方向。本工作一方面提出了NC凝胶基体中有机／无机组分间基于非共价键作用的键联机制,另一方面提出了制备具有高力学性能的功能性纳米复合水凝胶的新途径。可进一步对凝胶的功能性设计进行拓展：将不同功能(如热磁性、荧光、抗菌性等)的无机纳米颗粒引入PS微球,制备OC/CNC gel,实现凝胶特殊功能性构筑；进一步利用生物医用功能性有机纳米微球(如具有药物缓释性、生物可降解性的微球)取代PS微球为交联点,制备OC/CNC gel,突破高分子水凝胶材料在药物释放及组织工程等领域的应用,在此基础上,可实现其多重功能的设计,进一步拓展凝胶的应用领域。