NOx属于大气污染物,它的存在会导致酸雨及其他污染形态的形成。NH₃-SCR及CO-SCR技术被认为是脱出污染物NOx的有效手段。NH₃-SCR技术是应用范围最广的脱NOx技术。但当烟气中有SO2存在时,NH₃-SCR技术所用催化剂会由于SO₂的存在而失活。V₂O₅-Mo O₃/Ti O₂体系具有良好的抗硫性能,但对于其抗硫机理目前仍存在争议。CO-SCR催化剂被认为是脱除NOx的最有效技术之一,但在富氧条件下仅有Ir金属仍保持活性。催化剂的本征活性与其电子结构密切相光,而DFT理论是研究体系电子结构最有效的方法。本论文意在采用理论方法探究V₂O₅-Mo O₃催化剂的抗硫机理及CO-SCR催化剂中金属Ir的具体作用机理,以期为实验手段的研究提供一定的参考。本论文分为四章,具体如下:第1章综述了NH₃-SCR催化剂抗硫性研究及CO-SCR催化剂的研究进展及现下存在的问题及本研究的意义。第2章综述了密度泛函理论、过渡态理论及动力学分析过程及本工作所采用的计算方法及相关软件。第3章应用密度泛函理论研究了MoO₃/V₂O₅表面抗SO₂中毒和选择性催化还原反应机理。根据计算结果,SO₂分子可以在V₂O₅（010）上转化为SO₃,进而转化为NH₄HSO₄附着在V₂O₅表面毒害V₂O₅。当V₂O₅和Mo O₃相互结合时,界面处会发生负电荷和正电荷分别为V₂O₅和Mo O₃的电荷分离。在Mo O₃/V₂O₅表面的硫酸氢铵液滴中,NH₄⁺倾向于粘附在V₂O₅（010）表面上,可以通过SCR反应去除;HSO₄^-倾向于粘附在Mo O₃（100）表面,可以分解成SO₃和H₂O,释放到气相。因此,Mo O₃/V₂O₅材料具有抗SO₂中毒的能力。在Mo O₃/V₂O₅材料中,在带负电荷的V₂O₅（010）表面容易形成Br?nsted酸中心,这降低了NH₃-SCR过程中NH3解离步骤的能量屏障,进一步提高了催化活性。第4章应用密度泛函理论研究了Ir基催化剂的催化机理。根据计算结果,NO和CO在Ir（111）表面的吸附会对催化活性造成影响。NO在Ir（111）表面产生吸附后,直接解离为吸附态的Nads和Oads的过程需要跨越很大的能量屏障,所以NO吸附后并不会直接发生解离,而是会吸附气相中的CO形成Ir-NOCO中间体,进而发生催化剂反应生成CO₂和N₂。论文最后对上述研究过程进行了总结和展望。