长寿命裂变产物核素126Sn(n,γ)127Sng,127Snm反应热中子截面测量和研究

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裂变产物核素热中子反应截面是一个重要的核参数,它的深入研究和测量不仅对核结构方面有理论上的意义,而且对反应堆设计、同位素生产以及中子活化分析等方面都有实际的应用价值。 对于长寿命裂变产物核素热中子反应截面测量,除了上述意义外,在废物处理处置方面也具有实际应用价值。当前分离嬗变核废物是国际上广泛重视的一个热点,是核能可持续发展战略的一个重要内容,是关系生态环境改善的重大问题。能否将长寿命裂变产物核素通过反应堆、加速器等核设施进行嬗变处理,首先需要知道这些核素进行嬗变的准确的反应截面。因此,国际上美国、日本等许多实验室近年来在长寿命裂变产物核素核数据包括热中子反应截面测量方面的研究又趋于活跃。而我国在这方面的研究一直是空白。所以,长寿命裂变产物核素的热中子截面的测量研究是非常重要的。 在裂变产物核素的热中子截面的测量研究中,长寿命核素的热中子截面测量研究是不充分的,特别是126Sn、107Pd、93Zr、79Se、93Nbm113Cdm等核素的热中子反应截面至今没有测量过。主要问题有3个方面:一是它们在裂变产物中的含量相对较低,分离纯化存在许多的技术难题;二是它们的原子数测量相对困难,用质谱法测量存在同质异位素或基体的干扰,放化法测量需要应用低本底技术;三是其反应产物核要么是稳定的,要么半衰期很短,它的生成量或放射性活度测量存在一定的困难。我们经过努力,克服了上述困难,测量了126Sn热中子反应截面,填补了数据的空白。 在126Sn(n,γ)127Sng127Snm热中子反应截面测量研究中,主要开展了以下五方面的工作: (1)试剂中杂质检验及试剂纯化。研究并测量了实验中所用的试剂和材料,如去离子水、高纯HCl、高纯HNO3等介质中杂质含量特别是Na的含量。Na含量从大到小的顺序是HNOa>HCl>去离子水,并且Na的含量足以影响到活化后对126Sn及其活化产物的测量。因此,对实验中的试剂又进行了纯化处理。 去离子水用石英重蒸发法进行纯化,HCl和HNO3用室温和加热蒸发石英水吸收法进行纯化处理,纯化的HCl和HNO3的浓度分别小于6 mol/L和3 mol/L。经纯化处理中国原子能科学研究院博士研究生学位论文后的石英水、HCI和HNO。中Na的含量低于10刁g/g,并降低了其它金属离子的含量,大大减少了对’26Sn及其活化产物测量的干扰。 (2)研制加工了聚四氟乙烯靶子包装盒。这种包装盒既可以进行辐照,辐照后,也可以直接进行放射性测量,以避免辐照前后放射性测量的几何影响。选择聚四氟乙烯包装材料,不但具有一定的抗辐照能力,而且不会产生其它放射性核素。 通过研究,靶子物质选用PbS沉淀,可以完全载带’肠Sn。也不增加活化后靶子的放射性测量的本底计数。 (3)建立不加载体从高放废液中分离‘26Sn的放化流程。该流程是以强碱性阴离子交换树脂分离和PbS沉淀相结合的方法。流程描述如下: 1、将高放废液转换介质,调节为6mol/L HCI,约0.5ml上柱(树脂柱事先进行处理和调节),并调节流速为45滴/min(约0.12ml/min); 2、用6vc的6mol/L Hcl洗涤柱子,除去不被强碱性阴离子交换树脂吸附的碱金属、碱土金属以及其它离子; 3、用10vc的lmol/L HCI淋洗树脂柱,以除去U、Pu等高价离子,并弃去淋洗馏分; 4、再用一ov。的1 mol/L HN03一0.lm。1/L HCI淋洗树脂柱,并收集淋洗馏分,此馏分含有‘26sn; 5、将含’肠Sn的淋洗馏分蒸至近干,加入0.Zmol/L的HN033次,并蒸至近干,以期转化介质为0.Zmol/LHN线,此时‘26Sn的溶液约Zml; 6.往含’26Sn的样品中加入Pb2+的溶液,加热使其扩散均匀,通入HZS气体,沉淀PbS使其载带‘26Sn,沉淀变为黑色后,再通入HZS近lmin; 7.离心分离,PbS沉淀用经HZS饱和的石英重蒸水洗涤沉淀2次,以除去其它离子; 8.PbS沉淀转移到1个事先处理过的聚乙烯测量盘中,供’26Sn测量和活化辐照所用。 该流程‘邓Sn的化学收率80%左右,对U、Pu等的去污因子超过104,90Sr的去污因子达到105,‘37Cs的去污因子达到10气总Y去污因子超过10‘。而且对易活化产生半衰期相对较短的Na、In、一Zn等稳定核素也具有一定的去污。该流程耗时2h。 (4)选择了‘,,Au和55Mn作为126sn(nJ)’27sng和’27snm热中子反应截面测量中的热中子监测器。’97Au和55Mn作为热中子监测器具有共振中子反应能量较高(超过 2中国原子能科学研究院博士研究生学位论文seV)、活化产物核素的能量单一、热中子反应截面较大等优点,同时还具有制作简单、测量容易、校正因素少等优点。 (5)推导出’26sn(n汀)’2,snm反应热中子截面的计算公式: 』A、1“,一(前一口·C·”可又肋气一人‘,一r,‘一’·‘一‘,·“·六一r- 礼人一兄。e一场T)e一七‘俪一又T兄。L一兄 009(l一e,‘一“‘一愉卜(卜岛一‘r- 9 OD 之 g兄一兄。二 9 00e一%了)e一愉 上述公式考虑了反应堆辐照期间的因素,同时考虑了停照后到测量时刻的时间因素。对于各种核反应生成2个同质异能素的产物,产物的半衰期较短,且它们?
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