能源短缺和环境污染已经成为制约人类社会可持续发展的重要问题,也是当前科学研究的热点。近几十年来,光催化材料及技术因在能源利用与环境治理方面具有巨大应用前景而受到广泛关注,在光催化新材料体系、复合新结构等研究方面取得了 一系列突破性进展。2008年,《Nature Materials》上首次报道了类石墨相氮化碳材料(g-C3N4)的光解水制氢特性,并由于该材料具有二维层状结构、电子结构可调、绿色安全、制备简单、成本低廉等优点,掀起了 g-C3N4在光催化领域的研究热潮。目前,围绕单一 g-C3N4存在的可见光响应不足、光生载流子易复合等问题,研究人员在纳米结构构筑、元素掺杂、贵金属沉积、半导体复合等方面开展了大量研究,以探索新型高效的g-C3N4基复合光催化材料。本文开展了 g-C3N4基复合光催化材料制备及其纳米复合结构的调控研究,制备出g-C3N4纳米棒/InV04空心球复合材料、核壳型g-C3N4/MCNTs/BiOI复合材料、表面分散型g-C3N4纳米颗粒/花状BiOI复合材料以及g-C3N4纳米颗粒/多孔g-C3N4复合材料等新型光催化材料,实现光生载流子的高效分离与迁移,显著提升了材料可见光催化性能。本文主要研究内容有:(1)g-C3N4纳米棒/InV04空心球复合光催化材料的制备及性能研究采用简单的无模板水热法制备出具有g-C3N4纳米棒/InV04空心球结构的复合光催化材料,开展了该复合材料结构与性能之间的关系研究,考察了复合材料微观形貌的演变,提出了相应的形成机理。研究结果表明,在水热条件下InV04在g-C3N4块体中形核生长,导致了块状g-C3N4解体形成g-C3N4纳米棒,同时g-C3N4分解产生的微量NH3气体充当了 InV04生长的气泡模板,最终在g-C3N4纳米棒表面制备出InV04纳米空心球,形成了紧密结合的纳米异质结。在此过程中,超声辅助工艺和InV04的质量分数是g-C3N4纳米棒形成的两个关键因素。g-C3N4纳米棒/InV04空心球异质结表现出良好的可见光吸收特性以及更强的光生载流子迁移与分离能力,而且其构成的Z-scheme异质结还可进一步提高光生电子和空穴的氧化还原能力。因此,g-C3N4纳米棒/IInV04空心球复合材料的可见光催化活性获得显著提高,对亚甲基蓝的光催化降解速率分别达到单一 g-C3N4和InV04的25倍和16倍。(2)核壳型g-C3N4/MCNTs/BiOI复合光催化材料的制备及性能研究通过在多壁碳纳米管(MCNTs)内部填充g-C3N4,并在外部负载BiOI纳米颗粒,设计并制备出具有核壳结构的g-C3N4/MCNTs/BiOIZ-scheme异质结,开展了该复合材料结构与性能之间的关系研究,结果表明g-C3N4成功的被填充于MCNTs的内部并形成了紧密的接触面,而BiOI纳米颗粒均匀的负载于MCNTs的表面。位于g-C3N4与BiOI纳米颗粒之间的MCNTs,作为中间导体层材料,起着促进电子传输的作用,从而构成了具有半导体-导体-半导体(S-C-S)结构的Z-scheme异质结。这种独特的纳米结构能够有效的抑制光生电子-空穴对的复合,并且Z-scheme载流子转移机理使得该复合体系能够有效保持光生载流子较高的氧化还原能力。因此,该复合体系具有较高的可见光催化反应活性,对亚甲基蓝的光催化降解速率是单一高活性BiOI的1.4倍,是g-C3N4的1.3倍。(3)g-C3N4纳米颗粒/花状BiOI复合光催化材料的制备及性能研究采用回流酸刻蚀的方法制备得到g-C3N4纳米颗粒,然后通过溶剂热法制备得到了花状BiOI,最后通过简单的静电吸附自组装过程,制备出g-C3N4纳米颗粒/花状BiOI复合材料,并开展了该复合材料结构与性能之间的关系研究。结果表明,BiOI为厚度在20-50 nm,大小在5-10μm尺寸的纳米片构成的花状结构;g-C3N4纳米颗粒均匀的负载于花状BiOI的表面形成了接触紧密的异质结。这种具有良好结晶性和紧密结合界面的表面分散型异质结显著提升了光生载流子的迁移与分离能力。因此,该复合体系具有较高的可见光催化反应活性,对亚甲基蓝的光催化降解速率是单一花状BiOI的2.3倍。(4)g-C3N4纳米颗粒/多孔g-C3N4复合光催化材料的制备与性能研究采用氨水水热法制备多孔g-C3N4,然后基于g-C3N4纳米颗粒的静电自组装,在多孔g-C3N4表面负载g-C3N4纳米颗粒,获得g-C3N4纳米颗粒/多孔g-C3N4复合材料,开展了该复合材料结构与性能之间的关系研究。结果表明,氨水水热后的g-C3N4具有由二维纳米片和相互连通的孔道组成的多孔结构,相较于块状g-C3N4而言表现出更强的光生载流子转移能力,同时其较大的暴露面为g-C3N4纳米颗粒的负载提供了有利的条件。g-C3N4纳米颗粒通过静电自组装均匀负载于多孔g-C3N4的表面,并形成紧密的接触面,进一步提高了光生载流子的分离效率。因此,该复合体系展现出较高的可见光催化活性,对亚甲基蓝的光催化降解速率分别是块状g-C3N4和多孔g-C3N4的3.4倍和1.6倍。