改性SrNdAlO4与CaYAlO4基陶瓷的结构及微波介电性能

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具有K2NiF4结构的MRAlO4(M=Sr, Ca; R=La, Nd, Sm, Y)陶瓷是重要的微波介质材料,而进一步优化其结构与性能是急需解决的重要课题。本论文系统研究了三种不同改性方法对SrNdAlO4和CaYAlO4陶瓷的结构和微波介电性能的影响,详细讨论了三种情况下陶瓷的微结构、相组成及微波介电性能的变化规律。得出如下主要成果:通过A/C位离子的协同置换对SrNdAlO4陶瓷进行了改性,得到了具有K2NiF4单相结构的Sr1+xNd1-xAl1-xTixO4(x=0.05,0.1,0.15,0.2,0.25,0.3,0.45,0.6,0.75,0.9)微波介质陶瓷。随着Sr/Ti协同置换量的增大,相对介电常数εr线性增大,而谐振频率温度系数τf值则由负向正线性变化。同时,Qf值呈现先增大后减小的趋势,并且在x=0.6成分达到极大值。Qf值的变化受到两个因素的影响:一方面由于Sr/Ti置换带来的离子极化率减小导致Qf值增加,另一方面层间适配度的升高会导致Qf值的下降。两者的综合影响导致了Qf值先增后降的变化趋势。在x=0.4处,τf值被调节到零。Sr/Ti协同置换对SrNdAlO4陶瓷造成了有益的影响,在x=0.6成分点得到的最佳微波介电性能组合为:εr=23.6, Qf=86,300GHz, τf=10.9ppm/°C,达到了改性的目的。通过A位离子置换的方式对SrNdAlO4陶瓷进行了改性,得到了具有K2NiF4单相结构的(Sr1-xCax)NdAlO4(x=0,0.2,0.4,0.6,0.8,1)微波介质陶瓷。Ca离子置换量的增大,导致(Sr1-xCax)NdA104微波介质陶瓷的相对介电常数εr值有略微上升。同时,与之变化相关的谐振频率温度系数τf值从-16.5ppm/℃调节到-11.5ppm/℃。在各烧结温度下,陶瓷Qf值均随着x增大呈现了先增大后减小的趋势,并在x=0.6到x=0.8之间相继达到最大值。通过对中间成分点陶瓷的微结构和微波介电性能较佳的原因进行了探究,发现在系统混合焓最低的成分点微波介电性能最好。A位Ca离子的置换对SrNdAlO4陶瓷同样造成了有益的影响,其中,最佳微波介电性能组合出现在x=0.6成分点:εf=18.9, Qf=91,300GHz, τf=-12.9ppm/℃,达到了改性的目的。通过形成复相陶瓷的方式对CaYAlO4陶瓷进行了改性,制备了两相共存的(1-x)CaYAlO4-xMg2TiO4(x=0.05,0.1,0.15,0.2,0.25,0.3)微波介质陶瓷。XRD分析结果表明有少量的Y203及MgTiO3杂相的存在。随着复合相Mg2TiO4的不断增多,相对介电常数εr.值从19.1略微增加到20.6,Qf值相比于原来两相的最高值均有下降。但订值的变化规律符合预期,随着Mg2TiO4含量的增多而朝负向移动,并在x=0.05处就调节到零点。当复相中Mg2TiO4含量较少时,陶瓷的Qf值并未下降太多,而εr值和τf值有略微的改善。其中,在x=().05成寸点,(1-x)CaYAlO4-xMg2TiO4陶瓷的微波介电性能为:εr=19.1,Qf=55,000GHz,τf=-1.1ppm/℃。
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