纳米铜及其氧化物复合光催化剂的形貌可控制备与光催化性能研究

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利用太阳能解决能源危机以及化石燃料使用过程中带来的环境污染等问题是一项全球性的重大课题。具有新颖形貌结构的可见光响应光催化剂的研究与开发是目前国内外能源与环境领域广泛关注的热点方向。本论文以金属Cu及其氧化物为研究对象,可控制备了一系列具有特殊形貌结构的可见光响应光催化剂;研究了不同制备条件对催化剂结构的影响,测试不同形貌结构催化剂的光催化性能,探讨了光催化作用机制。论文主要研究内容与结果如下:(1)通过电化学方法在FTO导电玻璃上制备具有不同形貌的纳米铜光催化剂,用于光催化分解水。着重分析了Cu/FTO的沉积电压、时间及面积对光催化性能的影响,发现具有不同形貌的Cu/FTO样品在以乳酸为牺牲剂,可见光照射下均表现出优异的催化性能。其中,球形纳米铜表现出良好的光催化活性,光照6h其产氢量为30mmol·cm-2。基于文献研究和实验基础,初步探讨了纳米铜光催化机理。此外,利用循环实验以及催化反应后XRD、XPS图谱的对比发现该纳米铜光催化剂具有良好的稳定性。(2)采用水热法在FTO导电玻璃上制备了三种不同形貌、具有可见光响应的Cu/Cu2O/FTO复合光催化材料。借助XRD、SEM、TEM、FTIR、UV-vis等表征手段对催化剂晶体结构、微观形貌、光谱性质进行系统研究。结果表明,水热法制备的复合光催化材料中铜物种为Cu和Cu2O,其形貌随水热时间的延长由截角八面体向六方柱状晶须转变。另外,水热法产生了碳包覆在催化剂表面延缓了Cu的氧化。在光催化产氢测试中Cu/Cu2O/FTO复合光催化材料也表现出了光催化产氢活性,其中形貌为六方柱状晶须的样品光催化活性最好,水-乳酸体系中光催化产氢速率为11.5μmol·cm-2·h-1。光催化机理研究表明在光照下Cu纳米粒子产生SPR热电子。该热电子既可直接从Cu的SPR带进入FTO导带,也可以先迁移到Cu2O导带上,再快速转入FTO导带。
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