大气气溶胶是大气中悬浮着的各种固、液态粒子的总称。大气气溶胶能够影响大气化学过程、大气辐射收支、云降水过程及大气能见度。大气气溶胶产生的气候效应受其自身的理化性质如粒径、形状、化学成分等因素影响,而气溶胶的理化性质随着排放源、输送过程、气象条件等不断变化。为了更准确的研究大气气溶胶理化特性和演变规律,在单颗粒尺度上对气溶胶化学组分进行实时监测是非常必要的。黄山地处我国安徽省黄山市著名景区内,是华东地区代表性高山背景地区,对其进行单颗粒气溶胶的观测研究有利于填补背景地区气溶胶特性的空缺。本研究基于单颗粒气溶胶质谱仪(SPAMS)于2012年秋季9月-10月在黄山云谷山庄(海拔890米)获得的观测资料,分析了各类单颗粒气溶胶的质谱、粒径分布、数浓度等特征,结合自动气象站的数据,探讨了单颗粒气溶胶理化特性与气象要素的关系;基于空气团后向轨迹模式HYSPLIT,研究了不同气团控制下各类单颗粒气溶胶理化特性的异同;结合云凝结核计数器(CCNC)资料,分析了气溶胶化学成分对云凝结核CCN(Cloud Condensation Nuclei)的影响。主要结果如下:1、黄山地区的气溶胶可以分为九类,分别为重金属HM(4.9%)、无明显硝酸信号的老化元素碳Aged-EC(43.4%)、有明显硝酸信号的元素碳EC(5%)、有明显硝酸信号的有机碳OC(6.3%)、无明显硝酸信号的元素碳与有机碳混合物ECOC(9.1%)、无明显硝酸信号的元素碳与重金属混合物ECHM(0.4%)、有明显硝酸信号的钠-钾混合物Na K(5.6%)、富钾气溶胶K(25%)、矿物质Minerals(0.3%)。Aged-EC、ECOC和ECHM在大气中经过一系列化学反应后都混有了硫酸盐成分,二次气溶胶的高占比说明黄山地区的气溶胶老化程度较为严重。含碳气溶胶Aged-EC、ECOC、OC集中在积聚模态(0.2~1.4μm),HM、Na K、Minerals则集中于粗粒子模态(>1.4μm)。由于硝酸盐的气态前体物与粗粒子发生了非均相反应,HM、Na K和Minerals质谱图中都出现了硝酸盐信号。2、各类气溶胶的粒径在不同风速和不同相对湿度下均呈单峰分布。较高风速(1.6~3.3m/s)有利于气溶胶粒子的扩散。EC、HM、Na K和OC在0.3~1.5 m/s风速下更易累积,ECHM和ECOC则在1.6~3.3 m/s下数量较多。相对湿度60~80%时Aged-EC和EC更易成长为大粒子。高湿下,较大粒径的ECHM和HM被清除的比例增大,K粒子吸湿增长并经历碰并作用,粒径变大而数量减少,Minerals经湿清除,粒径和占比同步减小。观测期间黄山地区主要受来自西北的远距离气团(34%)、途经长三角地区的东海气团(42%)和局地气团(24%)控制。远距离气团向黄山输送的气溶胶最多,长三角地区其次。K、ECOC、HM、Na K和OC粒子主要由远距离输送,一次粒子EC主要由局地源贡献。Aged-EC主要来自局地源和长三角地区的工业源,两者是黄山地区的特征气溶胶。3、日间和夜间占比前三位的单颗粒气溶胶均为Aged-EC、K和ECOC。Aged-EC在夜间的占比上升而ECOC占比下降,K的昼夜占比变化不大。0.7~0.8μm的Aged-EC在下午时段对CCN数浓度贡献最大。Aged-EC和K作为黄山地区的两类特征颗粒物,Aged-EC对CCN数浓度的贡献更大,尤其是在上午9时之后。ECOC在白天对CCN数浓度有一定贡献,主要是0.75~0.8μm粒径段,夜间贡献相对变小。EC在下午至凌晨时对CCN数浓度的贡献较大,尤其是在12:00~16:00时段,集中于0.75~0.8μm。Na K的高数浓度值所在粒径段宽于大部分单颗粒气溶胶,因此在较大粒径段(0.8~0.9μm),Na K的贡献占比会有所增加。4、降水、云雾天气下,各类单颗粒气溶胶均呈被大量清除且粒径段变窄。不同天气下Aged-EC都是CCN的重要组成,主要分布在0.6~1μm。K在降水和云雾天气下的粒径段变窄,云雾散去后粒径向较大粒径段偏移,小粒径(0.4~0.6μm)的K粒子极少,且K在云雾天过后数浓度上升速度慢于Aged-EC,导致对CCN的贡献相比于Aged-EC进一步变小。降水、湿度对ECOC的清除作用小于其它单颗粒气溶胶,这使得ECOC在降水和云雾天时对CCN的贡献相对增加。黄山地区的OC不易聚集,受天气因素干扰而数浓度降低后,短时间内无法恢复原先水平。