直接甲酸燃料电池阳极Pd催化剂电催化稳定性不好的机理分析及改进方法

来源 :南京师范大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:wuhen_lu83
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
近来,由于直接甲酸燃料电池(DFAFC)的许多优点而受到越来越广泛的关注。但是有两个显著的技术难关限制其进一步发展:其一是阳极Pd催化剂对甲酸氧化的电催化稳定性不好,其二是Pd催化剂能催化燃料甲酸分解。所以本文创新性地将两者结合起来研究,采用以下四种方法既提高了Pd催化剂对甲酸氧化的电催化稳定性又抑制了Pd催化剂催化甲酸分解:1.乙二胺四甲叉膦酸修饰炭载Pd催化剂对甲酸氧化的电催化性能采用常温浸泡的方法制备了乙二胺四甲叉膦酸(EDTMP)修饰的炭载Pd催化剂(Pd/C-E)。发现Pd/C-E催化剂对甲酸氧化的电催化活性和稳定性都远远优于Pd/C催化剂,这是因为Pd/C催化剂上EDTMP的修饰抑制了甲酸的自分解从而减少了CO的毒化作用,并且吸附的EDTMP又通过集团效应抑制了甲酸氧化的CO途径,从而降低了CO在催化剂上的吸附量。2.不同比例的炭载Pd-Cu催化剂对甲酸氧化的电催化性能的影响通过简单的液相还原法制备了合金化程度较高的Pd-Cu/C催化剂,发现不同比例的Pd-Cu/C催化剂既对甲酸的氧化有较好的电催化活性和稳定性,又能降低其催化甲酸分解的速率。随着Pd/C、Pd7Cu1/C、Pd5Cu1、Pd3Cu2/C催化剂中Cu含量的增加,其催化甲酸分解的速率均有规律地降低,既提高了原料甲酸的利用率又减少了分解产物CO的毒化作用,因此各催化剂对甲酸氧化的电催化活性和稳定性均有规律地提高。虽然Pd3Cu1/C和Pd1Cu1/C均不催化甲酸分解,但由于Pd1Cu1/C催化剂中合金表面富集更多的Cu以及PdO和CuO含量较高,反而降低了其对甲酸氧化的电催化活性和稳定性。因而Pd3Cu1/C催化剂对甲酸氧化有最好的电催化活性和稳定性,作为DFAFC的阳极催化剂有较大的应用前景。3.水浴浸泡法制备硅钨酸修饰的炭载Pd催化剂及其对甲酸氧化的电催化性能采用水浴浸泡的方法制备了硅钨酸(SiWA)修饰的炭载Pd催化剂(Pd/C-SiWA)。发现Pd/C-SiWA催化剂对甲酸氧化的电催化活性和稳定性都远远优于Pd/C催化剂,这是因为Pd/C催化剂上SiWA的修饰抑制了甲酸的自分解从而减少了CO的毒化作用,并且吸附的SiWA能有效降低CO在催化剂上的吸附强度和吸附量。4.磷钨酸修饰活性炭作为高效的复合载体载Pd催化剂对甲酸氧化的电催化性能通过水浴浸泡的方法成功地制备了磷钨酸(PWA)修饰的活性炭,进而以其作为高效的复合载体通过普通的液相还原法制备了Pd-PWA/C催化剂。发现Pd-PWA/C催化剂对甲酸氧化的电催化活性和稳定性都远远优于Pd/C催化剂,这主要归结于Pd与PWA/C复合载体之间发生了强烈作用,既能抑制甲酸的自分解从而减少CO的毒化作用,又能有效降低CO在催化剂上的吸附强度和吸附量。
其他文献
语义场是民族文化的集中体现,因此十分具有民族性,其中英语及汉语两种语义体系的语义十分典型。因而该文对英语及汉语语义系统中的烹饪词汇进行语义场的对比与研究,首先分析
本文合成了两种新型的氮氧自由基配体NITPhOn-Pr(正丙氧基苯基取代的氮氧自由基)、NITPhNEt2(二乙胺基苯基取代的氮氧自由基),对其进行红外IR、紫外UV、元素分析、ESR等一系列性质
近日,美方宣称拟对3000亿美元中国输美商品加征10%关税。在中国宏观经济研究院7日举行的“坚定信心 有效应对美国极限施压研讨会”上,专家学者们表示,美方言而无信,出尔反尔,
报纸
采用2001—2006年新疆主要水体检测数据和相关的经济数据,运用序相关系数法等定量和定性研究方法,分析了新疆主要水体存在的问题和发展趋势以及产生问题的主要原因。结果发现
谷胱甘肽的消耗与糖尿病、艾滋病、神经组织退化等疾病密切相关;半胱氨酸作为一种生物标志分子是老年痴呆、心血管等疾病的生理调节剂;肌红蛋白是一种非酶心肌蛋白,可以作为急性
有机合成中,过渡金属催化下C-C形成反应的研究得到了化学家的广泛关注,是有机化学研究的热点之一。过渡金属催化各类反应包括Suzuki偶联、Negishi偶联、双官能化反应等。这些
我国1989年《行政诉讼法》第十七条规定了原告就被告的一般地域管辖原则。由于我国司法辖区与行政辖区的高度重合,行政诉讼受地方行政权力掣肘的现象不断出现。基于行政审判
应用Quanta 400型环境扫描电镜等方法对34CrNi3MoV钢大锻件在热处理过程中产生混晶的原因进行了研究和分析。结果表明,混晶是由于组织遗传造成的,采用完全退火工艺取代调质处
采取问卷法考察了大学生成就目标定向、元认知学习策略与网球运动成绩的关系,结果表明:①掌握定向、成绩接近定向与元认知学习策略呈显著正相关。②元认知学习策略与网球运动成
目的分离鉴定猪胎盘蛋白。方法十二烷基硫酸钠-聚丙烯酰胺凝胶电泳(SDS-PAGE)切胶处理猪胎盘提取物后,通过基质辅助激光解吸电离飞行时间质谱(MALDI-TOF-MS)对其进行分离鉴定。结