本文对聚合物薄膜非线性光学性质进行了理论和实验上的研究，主要针对二阶和三阶非线性光学效应进行了实验研究。提出了一些新的器件模型，并在实验中得到验证。 1.本文描述了有机聚合物薄膜二阶非线性效应的机理，介绍了有机聚合物薄膜极化的物理机制以及各种电场极化技术。以被广泛采用的聚甲基丙烯酸甲酯掺杂分散红1(DR1/PMMA)主客掺杂型为对象做了大量实验。研究表明如果聚合物薄膜预烘时间不足，则极化时二次谐波强度很弱，同时极化条件不同对二次谐波强度的也有很大影响。在实验结果的基础上讨论了其成因以及理论解释结果，大致给出了最优化极化条件。同时，提出了一种判定溶剂是否挥发完全的方法，就是观察样品的极化温度是否达到最佳值。如果小于最佳值，则表明溶剂还未挥发完全，得到的非线性系数也不是最大的。反之，就可以认为达到了最佳极化条件。同时，利用马克条纹法首次模拟了聚合物薄膜厚度和入射角度对二次谐波强度的影响。实验上观察到二次谐波信号随着聚合物薄膜厚度和入射角度变化同理论相符合。 2.在本文中，我们较详细地研究了产生切伦科夫(Cerenkov)辐射的各种情况，包括波导层是非线性介质和衬底(或覆盖层)是非线性介质两种大的分类，并给出了最终的Cerenkov转化效率计算公式。另外，我们对产生Cerenkov辐射的最佳条件也进行了研究，得到了定量的结果，为这种器件的设计提供了理论基础。导模的有效折射率理论计算表明，由于导模模式宽度的存在，聚合物波导中的基频光低阶导模的有效折射率有可能与谐波光高阶模的有效折射率相匹配，这时导模能量将转化到辐射模中，可以达到很大的转换效率。对聚合物而言，由于固有的传输损耗大的缺点，导致了聚合物在实验中无法在传输型器件结构中获得很高的转化效率。同时，传统的端面耦合、光栅耦合和棱镜耦合技术也对实际中改善转化效率没有很大的提高。 3.在本文中，我们通过调节导波层的厚度和折射率，对产生Cerenkov辐射的条件进行了优化，达到了实现基频低阶导模和谐波高阶导模相匹配的条件。同时从实验上，给出了一种新型的产生Cerenkov辐射的结构。我们在实验上得到了很大的转换效率1.6﹪W-1cm-1，这是迄今为止用聚合物作为介质得到的最大的转换效率。同时，我们利用色散曲线对产生最大的转化效率的条件进行了理论解释。本文中提出的结构将耦合层、波导层都集成化在一个器件(棱镜)上，去掉了传统棱镜耦合方式需要机械装置辅助的缺点。同时，这种器件利用反射型原理使产生的Cerenkov辐射从棱镜的端面直接辐射出去，减少了Cerenkov辐射在衬底和波导层中多次反射产生损耗的影响，将聚合物传输损耗的影响降到了最小，从而大大提高了这种器件的实际应用能力。这种器件具有的这些特点，对该领域的发展具有一定的参考意义。 4.本文提出了一种新的计算极化聚合物薄膜非线性系数的方法。已有的理论已经证明，由表面等离子体波激发的二次谐波强度会比背景二次谐波光强度高四个数量级，这为我们进行二次谐波光强探测提供了方便。利用已有的电子气模型理论，我们推导得到了相应的计算公式，并且计算了不同种类聚合物对应的非线性系数。通过探测由表面等离子体波激发的二次谐波的光强，同时探测由石英样品在相同的实验条件下产生的二次谐波的强度，利用我们推导得到的公式，就可以完成对极化聚合物非线性系数的计算。这种计算方法有实验装置简单，计算方便，能够得到定量的非线性系数值的优点。 5.本文提出了一种能够实时检测光漂白过程中非线性系数变化的方法。虽然在光漂白过程中聚合物的厚度、折射率和非线性系数都会发生变化，但是表面等离子体波的耦合效率与聚合物的厚度变化没有关系，而且在聚合物的折射率变化不大的范围内(小于0.23)，产生表面等离子体波的耦合效率也基本不变化，从而为我们利用探测表面等离子体波激发的二次谐波强度的方法来检测光漂白过程提供了一个方法。我们利用探测表面等离子体波激发的二次谐波强度的方法实时监测了侧链型和交联型两种聚合物的实时漂白过程，同时利用我们提出的方法计算了漂白前后不同种类的聚合物非线性系数的变化。 6.本文利用已有的理论知识，对表面等离子体波激发的二次谐波的优化条件进行了研究。研究发现，最大的二次谐波强度与聚合物的非线性系数、耦合层金属膜的厚度和棱镜的折射率都有关系。并且，影响最大且最容易控制的是前两项因素。 7.本文还对聚合物的三阶非线性效应进行了比较全面的论述，利用聚合物的三阶非线性效应，实验研究了一种新型的集成化的多路皮秒全光开关器件。这种装置将耦合层和波导层集成在棱镜的底面上，将强激光耦合进波导层，利用波导的能量积聚效应，产生光学克尔效应，引起波导层小范围内的折射率的变化。同时，用另外一束连续激光耦合进波导层的相同位置，产生m-line。由于光学克尔效应的影响，连续激光的m-line在强激光下会发生移动，从而产生开关效应。实验表明，该器件阈值功率低，制作简单，成本低廉，可以同时完成多路开关信号的提取。该器件对该领域的发展有一定的参考意义。