改性氧化石墨烯复合材料的制备及对U(Ⅵ)的吸附性能研究

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本论文以氧化石墨烯为原材料,制备出了三种吸附量高、便于分离、可重复利用的环境友好型吸附材料,并通过SEM、TEM、FTIR、XRD和Raman等手段对其微观形貌及性能进行了表征。同时,研究了溶液pH值大小、吸附时间、初始浓度、反应温度等因素对铀离子在吸附剂上吸附行为的影响,并对吸附机理进行了分析。  (1)磁性氧化石墨烯复合材料(MGO)的制备及其对U(VI)的吸附性能研究:以石墨为原材料,采用Hummers法制备氧化石墨烯(GO),然后在其表面包覆Fe3O4磁性纳米粒子,从而合成磁性氧化石墨烯(MGO)复合材料。通过常见的表征手段对MGO的结构和性能进行表征并将其用于溶液中铀离子的去除。实验结果表明吸附后的材料很容易通过小磁铁分离出来,且Langmuir模型和准二级动力学速率模型可以很好地描述吸附过程。温度为298K时,根据Langmuir等温式拟合出MGO复合材料对U(VI)的最大吸附能力为28.32mg·g-1。由温度相关的等温线计算出的热力学参数(ΔG,ΔS,ΔH)表明MGO对U(VI)的吸附是自发和吸热的过程。  (2)氨基化磁性氧化石墨烯复合材料(AMGO)的制备及其对U(VI)的吸附性能研究:水热法合成氨基化磁性氧化石墨烯(AMGO),探讨U(VI)在AMGO上的吸附行为和机理研究。吸附过程可以在100分钟内达到吸附平衡,实验数据遵循准二级动力学速率模型。Langmuir模型比Freundlich模型可以更好地解释U(VI)的吸附等温线,且在298K时AMGO对U(VI)的最大吸附能力是141.2mg·g-1。同时,吸附机理表明AMGO对U(VI)的吸附过程主要是通过螯合或离子交换来实现的。  (3)零价铁-聚苯胺-石墨烯气凝胶三元复合材料的制备及其对U(VI)的吸附性能研究:零价铁-聚苯胺-石墨烯气凝胶(Fe-PANI-GA)复合材料被成功制备并应用于溶液中U(VI)的去除。批量实验表明:Fe-PANI-GA在pH=5.5下对U(VI)的最大吸附能力为350.47mg·g-1。准二级动力学速率模型和朗格缪尔等温模型可以很好地描述吸附过程和吸附等温线。此外,在XRD、FTIR和XPS结果的基础上研究Fe-PANI-GA对U(VI)的吸附机理,表明Fe-PANI-GA复合材料对U(VI)的吸附通过U(VI)的吸附和U(VI)的部分还原沉淀共同作用。
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