【摘 要】
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随着化石能源的不断消耗,太阳能作为一种可再生的清洁能源已经成为能源的最主要组成部分,并不断得到发展。半导体光催化是通过将太阳能转换为化学能进行有机合成的绿色的、有前途的方法。然而传统合成硝胺类化合物及亚胺类化合物的方法,需要苛刻的反应条件以及严格的工艺流程,限制了其实际工业应用。为解决此问题,本课题设计和制备了两种非均相半导体光催化剂,用于合成硝胺类化合物及亚胺类化合物,研究成果如下:1.Z型氧化
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随着化石能源的不断消耗,太阳能作为一种可再生的清洁能源已经成为能源的最主要组成部分,并不断得到发展。半导体光催化是通过将太阳能转换为化学能进行有机合成的绿色的、有前途的方法。然而传统合成硝胺类化合物及亚胺类化合物的方法,需要苛刻的反应条件以及严格的工艺流程,限制了其实际工业应用。为解决此问题,本课题设计和制备了两种非均相半导体光催化剂,用于合成硝胺类化合物及亚胺类化合物,研究成果如下:1.Z型氧化铁/氮化碳（α-Fe2O3/g-C3N4）复合光催化剂:本文通过简单的水热反应和高温煅烧制备了α-Fe2O3/g-C3N4复合光催化剂,因其特殊的Z型结构,加快了光生电荷载流子的迁移和分离,促进Aza-Henry反应合成硝胺类化合物,在复合光催化剂中,当α-Fe2O3含量为5%时,催化剂达到最优配比,具有最高活性,对目标产物硝胺类化合物的收率和选择性分别为62.67%和92.18%,相对α-Fe2O3和g-C3N4的收率分别提高了51.13%和32.08%,选择性分别提高了50.80%和35.92%。2.Z型碳量子点/钨酸铋（CQDs/Bi2WO6）复合光催化剂:本文通过简单的水热合成法制备了一种独特花瓣状团簇形貌结构的Z型CQDs/Bi2WO6复合光催化剂,并且利用光催化苯甲胺氧化偶联合成亚胺类化合物的反应对其进行光催化性能测试,最后对其反应机理进行探索。因其特殊的Z型结构及其较大的比表面积,为苯甲胺氧化偶联提供了大量的活性位点,使其具有更高的催化活性。在复合光催化剂中,当CQDs含量为7.5%时,催化剂达到最优配比,具有最高活性,对目标产物的收率和选择性分别为97.51%和99.06%,相对CQDs和Bi2WO6的收率分别提高了25.75%和28.59%,选择性分别提高了21.88%和28.35%。综上,本文成功制备了两种非均相光催化剂,并将其应用于合成硝胺类化合物及亚胺类化合物中,表现出了更强的催化性能和复用性能。研究证明,构建Z型异质结光催化剂不仅可以加快光生电荷载流子的分离和迁移速率,而且可以提高光催化剂的氧化还原能力,是提升催化性能和复用性能的有效方法。
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