氮氧自由基-金属配合物是自旋偶合体系的一个重要分支,具有十分重要的研究意义。本文旨在将含有活性基团的有机氮氧自由基嫁接到金属簇合物骨架上。围绕自由基-金属单分子磁体的控制合成、组成、结构调变及其与材料性能的关系开展系统研究,对所制得的磁性分子进行X-射线单晶衍射测试和磁性测试。近年来,有机氮氧自由基-金属配合物是分子基磁性材料研究领域的一个热点。本论文围绕这一课题展开研究,合成制备了一系列结构新颖的配合物,其中包括含有多重磁偶合体系的一维链状化合物、多自旋中心分子共计8种。并对其中进行了变温磁性、M-H、交流磁化率等测量,得到了大量的结构及磁性数据,为研究自由基-金属磁相互作用的性质及其规律、深化对其构效关系物理本质的认识,提供了丰富的素材。为了深入研究自旋中心的磁偶合机理,我们通过哈密顿函数及相关软件对其进行理论计算,得到了分子自旋中心之间的磁偶合常数。这其中有化合物中存在铁磁相互作用,有多个复杂的磁耦合体系的模型尚未见文献报道。本论文包括:1.合成羧酸桥联的桨轮状笼型双金属单元,再通过氮氧自由基将此单元桥联形成一维链状结构,并发现此类化合物中存在较强铁磁相互作用;2.自由基与金属合成的多自旋中心配合物,其中包括罕见的自由基富集的化合物;3.合成了一维链状过渡金属-自由基配合物,其中包括具有较大基态自旋值的分子,为进一步合成单分子磁体提供了结构单元