【摘 要】
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由于当今世界的能源与环境问题日益严重,氢作为一种安全环保可再生的清洁能源载体正日益受到人们的重视。虽然车用燃料电池的研究已经取得很大的进步,但是经济、高效和安全的车
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由于当今世界的能源与环境问题日益严重,氢作为一种安全环保可再生的清洁能源载体正日益受到人们的重视。虽然车用燃料电池的研究已经取得很大的进步,但是经济、高效和安全的车载氢源系统是目前阻碍氢能汽车产业化的主要瓶颈之一。论文对多相态反应条件下的十氢萘脱氢技术进行了研究,对脱氢反应的动力学进行了考察,为未来车载氢源系统的设计提供了借鉴参考。本文从系统动态能量平衡的角度对以Raney-Ni为催化剂的十氢萘在“多相态”模式下的脱氢反应过程进行了研究,考察了反应温度(573-673K)、反应液用量(3.22-19.32mmol)和催化剂用量(2-14g)对十氢萘脱氢转化率的影响。反应过程中生成的气体通过冷凝回流装置不断地从反应体系中分离溢出,研究表明,在多相态的反应体系中存在一个最佳的能量平衡点,它所对应的反应物在催化剂表面的停留时间,既能保证反应液与催化剂充分有效的接触,又能使反应物在发生脱氢反应后立即被气化脱离催化剂,抑制逆反应的发生,从而有效地提高十氢萘的脱氢转化率。在653K,9.66mmol十氢萘和12g Raney-Ni的反应条件下,十氢萘的转化率可以达到92.3%。本文还考察了反应温度、催化剂用量及进样量对表观速率常数的影响。分析结果表明高温、低进样量以及高催化剂用量能够得到较大的表观速率常数。同时计算出多相态反应模式下环己烷、甲基环己烷以及十氢萘脱氢的表观活化能E_a分别为37.01KJ/mol、64.33KJ/mol以及58.99KJ/mol。
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