核能系统用抗辐照SiC陶瓷的制备和性能研究

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核能系统用材料需具有低的中子吸收截面且辐照性能稳定,同时还需要良好的高温力学性能和热导率。碳化硅(SiC)材料具有中子吸收截面小、高温力学性能好、化学稳定性好、热导率高等优点,是核能系统中极具前景的结构材料。但是常见SiC陶瓷烧结体系中,烧结助剂的成分以及烧结后形成的第二相对其抗中子辐照性能有较大的影响。本课题围绕抗辐照SiC陶瓷展开科学研究,系统研究了AlN烧结助剂的引入方式和含量、不同烧结工艺等对SiC陶瓷显微结构和性能的影响,并采用离子辐照实验对SiC陶瓷的辐照损伤行为和机理进行了研究。  从辐照损伤机理出发,本课题选用中子吸收截面小的AlN和C作烧结助剂。但是SiC和AlN都是强共价键化合物,单独采用AlN粉体和C作为烧结助剂难以使微米级SiC粉在无压条件下烧结致密。因此,本实验采用碳热还原法在SiC粉体中原位合成AlN,可解决AlN烧结助剂和SiC粉体烧结活性低的问题。实验采用Al2O3为铝源,酚醛为碳源,在1600℃/6h/N2条件下成功合成了AlN,然后在SiC粉体中原位合成4wt%AlN,并添加3wt%C作为烧结助剂,在2170℃/1h条件下无压烧结获得了相对密度达98.4%的致密SiC陶瓷,具有良好的力学性能。本课题采用XRD、XPS、氮氧分析仪、SEM、TEM、GD-MS等分析手段对粉体和陶瓷的成分、物相组成和显微结构等进行表征,并分析了烧结致密化机理。  为了进一步降低烧结助剂的含量,采用直接添加AlN粉体作为烧结助剂在热压烧结条件下制备SiC陶瓷,并与原位合成AlN作烧结助剂的样品进行对比。结果表明直接添加2wt%AlN粉体,在2050℃/1h/20MPa的条件下,得到了高致密、晶界干净的SiC陶瓷,材料具有更为优异的力学性能,但是SiC陶瓷中出现了少量的第二相。  最后,采用能量为160 ke V的Ar2+对前期制备的两种SiC陶瓷进行离子辐照实验,在600℃下高剂量辐照,辐照损伤值分别为33dpa和110dpa,通过SRIM2008软件模拟辐照过程,计算其辐照损伤深度约为2000(A)。并采用SEM、XPS、Raman、TEM、纳米硬度等表征手段对辐照前后的材料表面进行分析,研究材料的辐照损伤行为和机理。结果表明,辐照后SiC陶瓷表面出现了约10-25nm厚度的非晶化层,且随着辐照剂量的增加非晶化层相应增加,辐照后SiC晶粒内部缺陷增多,形成了微小非晶化区,但整个晶粒仍然保持较好的结晶状态,说明本实验制备的SiC陶瓷具有较好的抗辐照性能。
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