本论文主要描述了实验室自组装设计的一台真空紫外光电离气溶胶飞行时间质谱仪(VUV-ATOFMS)，并利用此VUV-ATOFMS对内蒙古烟煤燃烧或热解过程中所释放颗粒物的化学组分以及大气中所含的比较典型的多环芳烃如芘(pyrene)和苯并葸(benzo(a)anthracene)颗粒物等与臭氧的非均相反应进行了比较初步系统的研究。主要研究成果如下：　　 (1)参与设计，组装，调试并且成功运行了一台真空紫外光气溶胶飞行时间质谱仪(VUV-ATOFMS)。仪器主要由三个部分构成，即：束源室，差分室，检测室。简单来说：样品由一个直径0.12 mm的小孔进入到气动聚焦透镜聚焦成约1 mm的粒子束流后，在电离区由一个铜制加热头加热粒子束流来实现对颗粒物束流的气化，其后所产生的蒸汽被真空紫外光电离，产生的离子被离子光学系统提取进入无场飞行区，经过离子反射镜反射后，由微通道板检测器实现对离子的检测，最后由高速数据采集卡完成对信号的采集。经过调试，本仪器的灵敏度达到了3～5μg/cm3，分辨率m/△m达到了1000左右。本实验室自主设计的这台VUV-ATOFMS是国际上第二台，国内第一台将真空紫外灯作为气溶胶质谱仪的电离源的仪器，与目前两大商业化的气溶胶质谱仪(Aerodyne& TSI)相比较，其特点是采用真空紫外光软电离的方法实现对有机气溶胶的电离，所得到的有机气溶胶的质谱图上以分子离子峰的信号为主，从而可以利用此仪器分析成分复杂的有机气溶胶样品。其研究水平得到了国际同行的认可，有关其详细的研究成果已经被国际杂志“Aerosol Science&Technology”所发表。　　 (2)利用VUV-ATOFMS在线检测了内蒙古烟煤(蒙精煤)热解和燃烧过程中所排放的芳香族化合物的种类，并且结合参考文献初步推测了烟煤在热解和燃烧过程中芳香族化合物的生成机理。本实验中利用VUV-ATOFMS对蒙精煤的热解和燃烧过程进行了快速实时的监测。VUV-ATOFMS和GC/MS对煤烟热解和燃烧所生成的烟尘的芳香族组分的分析结果显示，其排放的颗粒物中芳香族的组分大致可以分为三类，即多环芳烃(PAHs)，含氧多环芳烃(OPAHs)，烷基化多环芳烃(Aryl-PAHs)。并且GC/MS所检测到的55种芳香族的组分在VUV-ATOFMS中检测到54种相应的物种所对应的质谱峰。本实验采用在线分析方法研究了烟煤热解和燃烧所排放的颗粒物的化学组分随着温度和加热时间的变化情况，从而实现了真正意义上的在线实时分析。比较国际上采用气溶胶质谱仪进行的其它类似研究，例如对柴油机，汽油机发动时所排放的颗粒物组分以及树木，香烟燃烧或热解时所排放的颗粒物的化学组分的实时监测分析等，本研究无疑对于研究大气污染物的来源，种类等问题具有重要的贡献，而且也更适合中国的国情。虽然本研究是基础性的研究，但却为后续的类似研究提供了重要的参考数据。有关其详细的研究成果已经在国际杂志“International Journal of Mass Spectrometry”以及“Science of the Total Environment”上发表。　　 (3)利用VUV-ATOFMS研究了芘(pyrene)与苯并蒽(benzo(a)anthracene)颗粒物与臭氧进行非均相反应，推导了其所生成的产物类型，并且对非均相反应的反应通道和机理进行了初步的研究。实验证明，臭氧主要通过“原子攻击”和“键攻击”两种方式与芘和苯并葸颗粒物进行反应。对于芘与臭氧的非均相反应来说，其主要的反应产物为4-carboxy-5-phenanthrene-carboxyaldehyde(71％)和hydroxypyrene(23％)；而对于苯并葸颗粒物与臭氧的非均相反应来说，其主要的反应产物为2-(2-formyl)phenyl-3-naphthoic acid(35％)，hydroxybenz[a]anthrone(30％)和benz[a]anthracene-7,12-dione(18％)。本论文在国际上第一次研究了芘与苯并葸的颗粒物在大气环境的条件下进行的非均相反应的产物认证，并且进行了相应的机理推导研究。本研究进行了实验方法上的创新，即采用将PAHs的颗粒物置于悬浮态(在烟雾箱中)的反应条件下进行非均相化学反应，比较以往将PAHs颗粒物涂覆在基质上(聚集态)的类似研究，其更接近于真实大气环境下PAHs的存在状态。因此，虽然我们的研究还处于比较初级的阶段，但是其对于揭示真实大气环境下此类化合物的迁移转化行为具有十分重要的指导意义。并且，本研究也为后续的类似研究在实验方法上提供了重要的参考。有关其详细的研究成果已经在国际杂志“Atmospheric Environment”上发表。目前，本实验室正在开展有关PAHs颗粒物的非均相反应动力学方面的研究。