【摘 要】
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近些年来,由于社会的高速发展以及人类生活水平的提升,对化石燃料的需求量逐步增加,由此引发了一系列环境问题。因此迫切需要找到一种可再生能源来代替化石燃料。氢气（H2）由于零碳排放、高能量密度,以及绿色无污染的优势而被认为是最具有前景的可再生能源。电解水制取氢气通常被认为是一种大规模产生H2的有效方法。它涉及阴极的析出氢气反应（HER）和阳极的析出氧气反应（OER）两个重要的半反应,其中HER和OER
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近些年来,由于社会的高速发展以及人类生活水平的提升,对化石燃料的需求量逐步增加,由此引发了一系列环境问题。因此迫切需要找到一种可再生能源来代替化石燃料。氢气（H2）由于零碳排放、高能量密度,以及绿色无污染的优势而被认为是最具有前景的可再生能源。电解水制取氢气通常被认为是一种大规模产生H2的有效方法。它涉及阴极的析出氢气反应（HER）和阳极的析出氧气反应（OER）两个重要的半反应,其中HER和OER的反应动力学及高的过电位严重阻碍了电解水的实际应用。因此,开发高效的电催化剂来克服上述困难是一个亟待解决的问题。目前,如Pt,Ir（Ru）等贵金属被认为是最高效的电催化剂。但贵金属由于稀缺性和高价格严重地限制了它的大规模的使用,于是开发储量丰富、廉价以及性能好的过渡金属基电催化剂就成为了近些年来的研究热点。基于以上研究背景,本文制备了三种过渡金属基纳米复合材料,并对其电催化性能进行了详细的研究,主要内容如下:1.首先,采用简单的水热法合成CoCPNFs前驱体,然后对其进行低温磷化处理,得到具有3D多孔的Co P@N掺杂C纳米花复合材料。并对所合成的材料进行了OER和HER的性能研究。结果表明,Co P@NCNFs具有优异的OER和HER电催化性能。在OER反应过程中,Co P@NCNFs纳米花复合材料的过电势为291 m V(在10 m A cm-2的电流密度下)和Tafel斜率(75 m V dec-1)及良好的稳定性。类似地,在HER过程中,Co P@NCNFs纳米花复合材料具有较小的过电势为166 m V(在10 m A cm-2下)和较低的塔菲尔斜率(76 m V dec-1)及好的稳定性。最后使用Co P@NCNFs复合材料作为电解水装置的阴极和阳极,进行了全水分解性能测试。结果表明只需要1.59 V的低电压就可以达到电流密度为10 m A cm-2。Co P@NCNFs优异电催化性能主要得益于其具有三维花状多孔结构以及高活性的Co P纳米粒子和导电的多孔N掺杂C纳米片的协同效应。2.采用简便的水热法成功制备了Co/NiCPNFs前驱体,然后对其进行煅烧,最后将煅烧后的产物进行低温磷化处理,从而获得分层的空心P-Ni Co2O4@NCHHNFs纳米复合材料。通过对其进行电化学测试,P-Ni Co2O4@NCHHNFs展示出优异的OER和HER性能。结果表明,OER和HER在过电势分别为283m V和162 m V可达到电流密度10 m A cm-2,Tafel斜率分别为92 m V dec-1和52 m V dec-1。同样地,使用分层的空心P-Ni Co2O4@NCHHNFs作为电解水装置中的阳极和阴极,随后进行了电分解水性能测试。结果显示在电流密度为10 m A cm-2时,所需电压仅为1.56 V。分层的空心P-Ni Co2O4@NCHHNFs纳米复合材料电催化性能优异主要得益于P掺杂诱导了大量的活性位点,改善了电荷转移和反应动力学,以及二元金属和P掺杂的协同效应。3.以CoCPNFs为前驱体,在常温下将路易斯酸(Fe2+)对CoCPNFs进行蚀刻,最终获得CoCPNFs@Co Fe LDH电催化材料,并对其OER性能进行研究。研究结果表明,对于OER催化过程,在10 m A cm-2的电流密度下,具有低的Tafel斜率(58 m V dec-1)和小的过电位（285 m V）。CoCPNFs@Co Fe LDH优异的OER性能主要归因于Co Fe LDH和CoCPNFs的协同作用和三维纳米花结构大的比表面积。
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