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逐渐被广泛采用的稀燃技术具有节约燃料,减少温室气体、CO和颗粒物排放等优点;但氮氧化物(NOx)的浓度却显著提高且难以去除。NOx存储还原催化(NSR)技术因具有脱硝效率较高、不外加还原剂和开发成本较低等优点,已成为最适用于稀燃汽油机和轻型柴油机的一种脱硝手段,其中高性能NSR材料的设计开发是该技术的核心。对钡基存储组分和载体氧化物之间的相互作用机理研究及优化制备方案是目前的研究热点。本文以NSR催化剂中钡-铈之间的相互作用机理和优化作用方式为研究对象,建立了NSR动态评价方法、完善了原位反应表征和可靠性的评测;阐明存储组分-载体之间的协同作用机制及结构影响性能的基本规律;揭示反应过程中物种相互作用本质,优化了材料制备工艺。结合对催化剂关键失活温度、气氛及失活程度随时间变化的考察,确立强制老化条件为12 h 10 % CO2 10 %水热老化。在Ba-Ce基NSR催化剂的实际使用中BaCeO3的生成概率很小,这是CeO2作载体的NSR催化剂相比于其它载体催化剂的独特优势。Ba-Ce的直接接触有利于NOx的大量存储、温和而彻底的释放,以及通过电子空位和晶格氧迁移获得高的N2还原选择性。氧化铝由于其较高的比表面积、多孔结构和良好的热稳定性,可以提高NSR催化剂存储组分的有效表面积。但是,氧化铝载体的表面酸性导致钡的碳酸盐或氧化物稳定性增强;老化后,生成BaAl2O4,降低催化活性。在不同的钡、铈引入方式中,将CeO2负载于氧化铝表面,再负载钡的B-C/A催化材料体现出较好的NSR催化活性。当Ce:Al摩尔比为3:1的时候,催化材料性能最佳。该类材料尽可能多的利用了Ba-Ce化学相互作用的优势,同时充分利用氧化铝的发达物理织构起到稳定担载活性组分的作用。当Ce:Al比例低于3:1的时候,Ce原子倾向于同氧化铝骨架空位紧密稳定键合,对表面催化反应促进作用有限;当Ce:Al比例高于3:1的时候,非单层堆积于氧化铝表面的CeO2颗粒相互团聚,所形成的体相结构稳定而对催化反应促进作用有限,且Ce-Al界面剥离,暴露出来的氧化铝表面形成低活性的Ba-Al接触。