【摘 要】
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锂金属负极因为具有极高的理论比容量密度(3960 m Ah g-1)和最低还原电势（-3.04 V,相对标准氢电极,SHE）,被认为是新一代高能量密度电池的理想负极材料。然而,锂金属负极化学性质活泼,存在容量严重过剩和枝晶生长的问题,而且与商用碳酸酯类电解液难以兼容。构建空气稳定的超薄无枝晶锂金属负极是实现高比能锂金属电池应用的关键。本文设计和制备了VN基超薄复合锂金属负极,并对其在醚类电解液和碳
【基金项目】
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国家自然科学基金（51974208和U2003130）； 国家自然科学基金青年项目:二维SnSxSe1-x/石墨烯叠层超结构的设计合成及储钠机制研究（编号:52002297）； 中央财政支持地方科技发展项目（2019ZYYD024）； 湖北省技术创新专项重大项目（2018AAA011）；
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锂金属负极因为具有极高的理论比容量密度(3960 m Ah g-1)和最低还原电势（-3.04 V,相对标准氢电极,SHE）,被认为是新一代高能量密度电池的理想负极材料。然而,锂金属负极化学性质活泼,存在容量严重过剩和枝晶生长的问题,而且与商用碳酸酯类电解液难以兼容。构建空气稳定的超薄无枝晶锂金属负极是实现高比能锂金属电池应用的关键。本文设计和制备了VN基超薄复合锂金属负极,并对其在醚类电解液和碳酸酯类电解液中的沉积行为进行了系统研究,主要研究内容如下:（1）以氧化钒纳米片构筑的蓬松骨架为前驱体,通过厚度可控的辊压及氮化过程,制备了超薄的VN基三维集流体骨架（～10μm）,并通过熔融锂金属灌注的方式载锂,形成了超薄的VN基锂金属复合负极。由于VN基三维集流体骨架的封装保护,该复合负极即使暴露在空气（33%相对湿度）中超过12小时,仍有～78%的容量保持。在醚类电解液中,锂金属在VN基三维集流体骨架上的形核过电位低至23 m V,VN基三维集流体骨架引导了锂金属的均匀沉积。在Li||VN半电池测试中,在1 m A cm-2且面容量为1 m Ah cm-2的条件下,具有～98%的库伦效率;在醚类电解液中,在1 m A cm-2的电流密度下可以稳定循环2500个小时。（2）通过原位阻抗评估和物理表征,研究了在碳酸酯类电解液中Li||Cu半电池出现电压降的原因。通过对比锂金属在二维纳米片构筑的VN基三维集流体骨架和超长VN纳米线交织的集流体骨架上的沉积行为差异,进一步阐明了二维VN基三维集流体骨架对锂金属的保护机制,揭示了在锂金属沉积-剥离循环过程中,固体电解质界面（SEI）层中绝缘的ROCO2Li和/或Li2CO3含量的增加是导致电位下降的原因。在碳酸酯类的电解液中,Li-VN的对称电池在1 m A cm-2的电流密度下实现了900个小时的稳定循环。
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