【摘 要】
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钙钛矿太阳能电池（PSCs）因选材多样性、较高光吸收率、低激子束缚能和高载流子迁移率等优异特性,在短短10余年发展为效率增长最快的一种光伏器件。但是在制备过程中钙钛矿薄膜晶界和界面处会富集大量缺陷,造成离子迁移、电荷积累和非辐射复合损耗,这是PSCs耐热耐湿性不足以及性能衰减快的根本原因。研究表明,通过钝化剂分子与钙钛矿薄膜缺陷的相互作用使缺陷失去化学活性是改善器件性能的有效方式之一。因此,本文基
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钙钛矿太阳能电池（PSCs）因选材多样性、较高光吸收率、低激子束缚能和高载流子迁移率等优异特性,在短短10余年发展为效率增长最快的一种光伏器件。但是在制备过程中钙钛矿薄膜晶界和界面处会富集大量缺陷,造成离子迁移、电荷积累和非辐射复合损耗,这是PSCs耐热耐湿性不足以及性能衰减快的根本原因。研究表明,通过钝化剂分子与钙钛矿薄膜缺陷的相互作用使缺陷失去化学活性是改善器件性能的有效方式之一。因此,本文基于甲胺铅碘（MAPb I3）体系,探究了两种不同的钝化剂对电池光电性能的影响及缺陷态钝化机理,具体内容如下:1.十二烷基磺酸钠添加剂对MAPb I3太阳能电池光电性能的影响研究首先,通过密度泛函理论计算结果表明十二烷基磺酸钠（SLS）添加剂使钙钛矿晶体中VPb和VI缺陷形成能增大,证实了该添加剂用于钙钛矿薄膜缺陷态钝化的方案可行性。分析表明,当SLS添加剂浓度为1 mg m L-1时,PSCs最高效率为19.93%,相比与未添加的对照组效率（16.68%）提升了19.5%;未封装器件的稳定性测试表明,对照组35d后电池效率衰减了46%,而添加1 mg m L-1SLS的PSCs的效率仅衰减了25%。研究表明,SLS分子中的S=O基团不仅可以在成核过程中调节钙钛矿晶粒生长的择优取向从而优化薄膜质量,还可以作为电子供体钝化Pb2+等阳离子缺陷;另外,SLS分子中烷基长链特有的疏水特性可以提高器件的稳定性。2.聚乙烯基咔唑对MAPb I3太阳能电池光电性能的影响研究本章对比研究了聚乙烯基咔唑（PVK）两种不同的缺陷态钝化应用对于PSCs光电性能的影响:（1）将PVK作为添加剂应用于钙钛矿薄膜晶界缺陷态的钝化（标记为AP组）;（2）将PVK作为钙钛矿薄膜的界面缓冲层,应用于界面优化（标记为IP组）。结果表明,当AP组中PVK的最优添加浓度为0.75 mg m L-1时,电池的最高效率从对照组的17.38%提高到19.63%,迟滞指数由对照组的0.29降低0.20;当IP组中PVK的浓度为2 mg m L-1时,电池的最高效率为20.12%,迟滞指数下降为0.19。研究表明,当PVK用于钙钛矿薄膜的添加剂时,其可通过调节钙钛矿晶体的结晶和生长过程增强钙钛矿薄膜的光吸收,还可钝化晶界缺陷态从而减小非辐射复合损耗;当PVK用于钙钛矿薄膜的界面缓冲层时,其较深的HOMO能级能有效阻挡载流子反向迁移,并促进了其在钙钛矿/空穴传输层界面的快速分离。同时,实验表明AP组中添加过量的PVK将会导致载流子传输速率降低并增加晶界上的缺陷密度,这是其性能低于IP组性能的主要原因。
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