【摘 要】
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近年来我国雾霾天气总体呈现增加趋势,以硫酸盐气溶胶为代表的污染物颗粒是促使雾霾产生的重要因素,因此研究硫酸盐的产生以及演化机制一直以来都是一项研究热点,对于科学治理雾霾具有重要的意义。特别是从原子、分子层面研究小尺度磺酸团簇的电子结构对揭示其成核机理非常重要,然而磺酸阴离子在气相条件下十分不稳定,难以直接探测这一类阴离子的电子结构特征;此外,对于阴离子光电子能谱的模拟,缺少一种可靠的理论计算策略。
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近年来我国雾霾天气总体呈现增加趋势,以硫酸盐气溶胶为代表的污染物颗粒是促使雾霾产生的重要因素,因此研究硫酸盐的产生以及演化机制一直以来都是一项研究热点,对于科学治理雾霾具有重要的意义。特别是从原子、分子层面研究小尺度磺酸团簇的电子结构对揭示其成核机理非常重要,然而磺酸阴离子在气相条件下十分不稳定,难以直接探测这一类阴离子的电子结构特征;此外,对于阴离子光电子能谱的模拟,缺少一种可靠的理论计算策略。为了应对上述挑战,本论文在阴离子光电子能谱实验基础上,综合运用密度泛函理论、含时密度泛函理论和核系综方法,聚焦于探究并验证可靠的理论计算方法,通过对光谱的模拟准确高效地解析实验光谱。本论文不仅结合了多种研究手段,而且选用了“多层次”的团簇体系,包括SO3-和HSO3-阴离子的一元成核团簇、HOSO2-（H2O）n水合物的二元成核团簇、磺酸-二氧化氮-水的三元成核团簇。相信本工作有利于大气气溶胶中硫酸盐形成的微观信息获取,有望为解决雾霾等问题提供理论依据。本论文由以下四章组成,具体内容如下:第一章,基于光谱学的理论基础,简述了电子光谱的分类及其研究意义。同时以大气中硫酸盐的形成机制为切入点,简要介绍了SO3-和HSO3-阴离子团簇国内外研究背景。第二章,概述了本论文中涉及的理论方法,侧重介绍了密度泛函理论的发展历程与现状,并简要介绍核系综方法及其优缺点。第三章,通过结合阴离子光电子能谱实验和量子化学计算研究了广泛存在于大气气溶胶中的SO3-和HSO3-的电子结构、电离特征及其稳定化机制。此外,系统研究了HSO3-（H2O）n（n=0-5）体系的微溶剂化效应。最后,本论文的研究拓展到三元成核团簇,从几何结构和弱相互作用的角度进一步探究磺酸盐及其互变异构体与NO2和H2O的反应机理。第四章,对本篇论文研究内容做出总结,并对接下来拟开展的工作进行展望。
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