基于实验组分分析和PMF模型研究长江口大气PM2.5的来源及大气过程

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随着经济、工农业、交通和社会多方面的不断发展,环境问题日益突出,空气污染是环境和可持续发展的重要问题之一。近十几年来,区域性大气污染事件频繁爆发,重污染天数也间断性出现,空气污染组成、来源和成因引起了科学和政策界上广泛关注。长江口是长三角地区和中国中东部等地区大气传输的重要接收点。坐落在长江口的上海市包括背景点崇明岛,其常住人口接近2500万,2019年汽车保有量有415.8万辆,上海港集装箱吞吐量已连续11年保持全球首位,2021年,长三角港口集装箱吞吐量突破1亿标箱,长三角周边地区工业产值巨大。本研究在长江口(上海市区和崇明岛两个采样点)采集了自2018年12月至2019年12月的PM2.5样品,共收集了123个。对PM2.5及其各碳质子组分和主要水溶性离子浓度进行了测量和分析,结合相关性分析法、大气酸碱性分析法、正交矩阵因子模型(PMF)、主因子分析法(PCA)、大气扩散后向轨迹分析法(HYSPLIT)和潜在来源贡献分析法(PSCF),基于以上实验观测和模型研究,我们得出以下研究结果:(1)长江口采样期间PM2.5浓度的范围在10-200μg/m~3之间,崇明岛和上海市污染程度相当。在PM2.5中,NO3-、SO42-、NH4+、有机碳(OC)和黑碳(EC)的质量浓度较高,长江口水溶性无机离子的浓度大小依次为NO3->SO42->NH4+>Cl->Na+>Ca2+>K+>Mg2+。(2)长江口的PM2.5及其主要组分的浓度在季节上的特征表现为:冬季浓度最高,夏季浓度最低,春秋浓度处于中间水平,PM2.5、NO3-和NH4+浓度的季节性差异较大,SO42-浓度季节性变化较小(震荡式波动)。NO3-是长江口地区PM2.5中最丰富的组分之一,与之前在中国多个城市的观测值相比,SO42-浓度有所降低,无机污染由硫酸型主导转变为硝酸型主导。NO3-/SO42->1,说明机动车源占主导地位,NO3-和NH4+与之间的相关性达到0.97,表明这两种离子可能具有相似的机动车排放源。(3)基于观测数据的PMF模型分析表明长江口的年度PM2.5主要来自六类源:机动车排放源(31.9%)>工业源(20.3%)>燃煤源(14.5%)>海盐与船舶排放源(13.1%)>生物质源(11.4%)>扬尘源(8.9%)。季节性的PM2.5来源有较大差异,冬季主要来自机动车和工业源,春季主要来自燃煤源和工业源、夏季主要来自燃煤源(发电厂等),秋季主要来自扬尘源、生物质源。重污染期间PM2.5主要来源是来自机动车和工业排放,同时,生物质源的贡献也在增加。(4)潜在来源贡献表明长江口地区的PM2.5不仅来自上海本地源,而且受周边省市排放的污染物传输影响,江苏省、安徽省、山东省对长江口地区污染物的浓度影响较大。PM2.5季度性潜在来源贡献表明,冬季采样期间PM2.5浓度升高的原因大概率是受到山东、江苏、安徽和河南等省区域传输的影响。
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