【摘 要】
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大量消耗化石燃料造成了能源危机,同时导致了严重的温室效应。光催化还原CO2获得CO、CH3OH和CnHn等高附加值燃料是应对能源危机和环境问题的有效策略之一。超薄锌铝水滑石（ZnAl-LDHs）在光催化还原CO2方面表现出优异的催化活性,其表面上含有大量氧空穴（VO）和锌空穴(VZn)可以抑制光生电子和空穴的复合,促进载流子的分离和迁移,极大地提高了CO的产率。但是相关反应机理的研究却鲜有阐述,其
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大量消耗化石燃料造成了能源危机,同时导致了严重的温室效应。光催化还原CO2获得CO、CH3OH和CnHn等高附加值燃料是应对能源危机和环境问题的有效策略之一。超薄锌铝水滑石（ZnAl-LDHs）在光催化还原CO2方面表现出优异的催化活性,其表面上含有大量氧空穴（VO）和锌空穴(VZn)可以抑制光生电子和空穴的复合,促进载流子的分离和迁移,极大地提高了CO的产率。但是相关反应机理的研究却鲜有阐述,其催化活性有待进一步提高。本文采用密度泛函理论（DFT）设计了富含VO、VZn和及掺杂金属铜的ZnAl-LDH,对ZnAl-LDH光催化还原CO2进行模拟。本文工作主要包括以下方面:首先研究了富含VO和VZn的ZnAl-LDH光催化还原CO2机理,计算了相关的几何结构、能带结构、电子结构和热力学反应路径。电子态密度和能带结构分析发现,VO和VZn的存在会形成不饱和锌原子(Znδ+),形成了富含电荷的Znδ+-VO络合物作为反应位点,导致带隙减小,d带中心和功函数增大有效增强了光吸收效率并促进了CO2吸附与活化,通过COOH*中间体路径生成CO提高对CO的选择性。此外,自旋密度和部分电荷密度还证明了VO和VZn可以有效调控ZnAl-LDH电子结构,促进光生电子空穴的分离从而提高光催化剂的活性。为了进一步提高ZnAl-LDHs的光催化活性,设计了缺陷和Cu共掺杂的ZnAl-LDH。分析了其相关的几何结构、稳定性、电子结构、能带结构和热力学反应路径。态密度和Bader电荷结果证明Cu引入有利于VO和VZn和Cuδ+的出现,形成了更加富电荷的Cuδ+-VO络合物导致带隙进一步减小,功函数和d带中心增大从而增强了光吸收能力,降低了反应势垒(ΔGCO*),同时氧化还原能力增强使ZnAl-LDH更容易吸附活化CO2并且将其还原为CO,提高了对CO选择性。本工作揭示了功能化ZnAl-LDH组成与催化性能之间的关系以及光催化反应机理,为设计开发具有更高活性、选择性、转化效率和稳定性的光催化剂提供了理论依据和指导。
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