近年来，随着计算机硬件和软件的不断发展，分子模拟作为材料科学研究的重要手段，已被广泛应用于学术研究，并在非均相催化领域的研究已经取得了一定的进展，广泛用于预测催化剂的结构与活性的关系，探索催化反应机理等问题。采用分子模拟对Pd/LaMnO3催化剂进行设计和掺杂改性，有助于人们在认识原子及分子层次机理的基础上，对分子设计进行指导，缩短实验周期，提高效率并节约成本。 目前，基于密度泛函理论框架下的第一性原理方法已广泛应用于表面吸附及其氧化物体系的掺杂改性研究，本文采用基于密度泛函理论框架下的第一性原理平面波赝势方法，对LaMnO3材料的体相电子结构和掺杂改性以及氧气在LaMnO3（001）表面吸附性质进行了研究，并作实验验证了模拟方法的正确性，主要研究结果如下： （1）系统的计算了LaMnO3体相的电子结构，包括能带结构、态密度，并对价键结构进行了Mulliken布局分析，结果表明：LaMnO3具有半金属特性；价带项的主要贡献是Mn-d和O-p，导带底主要是La-p和Mn-s轨道贡献。 （2）计算了氧气在LaMnO3（001）表面吸附，结果表明：有三种较优吸附模式：Pauling、Griffiths以及双中心吸附模式；整个过程属于化学吸附；吸附过程中形成了O2-；吸附后表面Mn的化合价均有不同程度的升高，其中，Griffiths吸附模式下Mn的化合价变化最多，化合价为：Mn3+0．87、Mn3+0．85。 （3）研究了IaMnO3掺杂改性后的电子结构和掺杂元素对氧缺陷形成能的影响，并把实验结果和模拟结果相比较，结果如下：氧缺陷形成能可以表征催化剂的活性，从氧缺陷形成能值来看，A位取代后，催化剂的活性变化不大，但是对A、B位同时取代，氧缺陷形成能大大降低，这与在相同制备条件下制备的Pd钙钛矿型催化剂的活性评价数据基本吻合。