低金属负载催化材料合成及其在绿色化学中的应用

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随着化工行业不断发展,成本高昂的均相金属催化剂难以满足化工生产的需求。在催化领域,负载型金属催化剂因其可回收、可循环性能以及成本较低的特点,备受研究人员关注。分子筛自人工合成以来,广泛用于石油裂解工业。目前,分子筛因其独特的孔道结构、良好的稳定性和可循环使用性能,被广泛应用于精细化学品的合成、药物载体等,在多个领域有广泛的应用前景。本工作利用HY型分子筛为载体,制备低负载金属催化剂,用于研究氢硅烷水解、有机卤代物还原脱卤等反应,同时探究其反应活性、底物适用性和反应机理等。论文研究成果如下:(1)以HY型分子筛为载体,通过水热法制备低负载金属催化剂,利用扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、X射线衍射(XRD)等表征手段,证实金属在分子筛孔道和表面高度分散且颗粒尺寸小,同时证明制备过程不影响载体结构。(2)使用制备的低负载金属催化剂研究氢硅烷水解反应。通过考察金属种类、催化剂用量、反应温度、添加剂用量等条件对氢硅烷水解反应的影响,最终以较高的分离收率得到目标产物。低负载金属催化剂有效兼容不同电子效应、不同空间位阻的氢硅烷底物,产率中等至优异。低负载金属催化剂在氢硅烷水解反应中具有良好的稳定性,在5次循环实验后,仍以92%的产率获得目标产物。(3)使用制备的低负载金属催化剂探索含卤有机物的还原脱卤。考察金属种类、反应时间、添加剂用量、催化剂用量等条件对含卤有机物还原脱卤的影响。最终以较高的收率实现含卤有机物的还原脱卤。低负载金属催化剂在脱卤反应中有效地兼容不同电子效应、不同空间位阻的含卤有机物。低负载金属催化剂在含卤有机物脱卤反应中表现出良好的稳定性,循环实验10次后,以59%的产率得到目标产物。本论文制备了多种低金属负载的非均相催化剂,金属颗粒分散度高、尺寸小,载体骨架保持完好、结晶度高、形貌完好。低负载金属催化剂能够有效催化氢硅烷水解和有机卤代物脱卤还原,反应副产物无毒,对环境友好。低负载催化剂不仅具有良好的催化活性,还具备良好的循环性能。
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