【摘 要】
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氮氧化物(NOx)的排放危害人类生存的环境和人体的健康。工业上脱除NOx的方法很多,现今广泛采用的方式是以氨为还原剂,在催化剂作用下选择性催化还原NOx,即氨脱硝(NH3-SCR)。然而,该方法所使用的脱硝催化剂,需要的反应温度较高(573K-673K),难以满足越来越高的NH3-SCR脱硝效率的要求。为此,低温NH3-SCR催化剂的发展越来越重要。本文结合研究热门的尖晶石型(AB2O4)催化剂,
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氮氧化物(NOx)的排放危害人类生存的环境和人体的健康。工业上脱除NOx的方法很多,现今广泛采用的方式是以氨为还原剂,在催化剂作用下选择性催化还原NOx,即氨脱硝(NH3-SCR)。然而,该方法所使用的脱硝催化剂,需要的反应温度较高(573K-673K),难以满足越来越高的NH3-SCR脱硝效率的要求。为此,低温NH3-SCR催化剂的发展越来越重要。本文结合研究热门的尖晶石型(AB2O4)催化剂,固定A与B的比值为1:2,并固定A位为Ti元素,选择Mn、Co、Mn和Co、Mn和Cr分别作为AB204中的B位,制备类尖晶石型的复合金属氧化物催化剂。采用溶胶凝胶法和并流共沉淀法制备了 TiMn2O4和TiCo2O4催化剂,分别分析了焙烧温度和制备方法对两类催化剂的活性和物理化学性质的影响。其中用溶胶凝胶法在400℃焙烧合成的TiMn2O4催化剂表现出了较好的催化活性。在175-215℃的温度区间,其NOx转化率可达100%。而相同条件下制备的TiCo2O4催化剂其最高NOx转化率仅为850%。为了进一步提高催化剂的NH3-SCR活性,采用溶胶凝胶法制备了 TiCoxMnyO4催化剂。分析了Co/Mn和焙烧温度对催化剂的活性和物理化学性质的影响。NH3-SCR结果和表征结果表明,Co元素的加入,进一步提高了催化剂在低温区的NOx转化率,并使催化剂的最高活性温度窗口变宽。而且增加了催化剂表面Mn4+含量,在一定的Co/Mn比例下,促进了化学吸附氧的形成,从而提高了催化剂NH3-SCR反应活性。为了提高催化剂的耐硫性能,采用溶胶凝胶法制备了TiCrxMnyO4催化剂。分析了 Cr/Mn对催化剂的活性和物理化学性质的影响。NH3-SCR结果和表征结果表明,由于Cr元素的加入,降低了催化剂的低温NOx转化率,达到最高活性的温度窗口也变窄,但却增大了化学吸附氧的含量,并提高了催化剂的耐硫性能。
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