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氧化石墨烯(GO)是化学转化石墨烯的前驱体,也是被研究最多的石墨烯衍生物。本论文系统研究了GO的制备以及结构控制新技术,揭示了其原理。主要内容如下:开发了不加硝酸钠改进的Hummers方法制备GO。去除硝酸钠之后对GO的收率,片层尺寸和官能化程度几乎没有影响,但带来如下优点:(1)避免了有毒气体氮氧化物的排放;(2)简化了废液后处理,实现整个反应的环境友好化,降低了环境负担;(3)制备得到的GO及其还原氧化石墨烯(rGO)的结构完整性更好。通过将原料325目石墨片改为尺寸更小且更均匀的1200目石墨片,在不改变反应条件的前提下实现了GO的高产率制备。制备得到的GO1200和GO325的结构完整性相似,但前者的产率(171±4%)远高于后者(110±3%)。1200目石墨片可以被完全氧化,产物无需离心提纯;因此,降低了生产成本,简化了操作步骤,更适合工业化规模生产。通过在反应体系中添加适量水改进的Hummers方法实现了组成和结构可调GO的可控制备。在40°C反应过程中加入一定量的水可以在保持GO结构完整性的前提下选择性地调控GO环氧和羟基官能团的含量;在40°C反应结束后继续进行95°C氧化反应可以选择性地生成更多羧基,但GO的结构完整性较差。加水改进的Hummers方法还可以大幅度提升低温(0°C)制备的低结构缺陷GO的产率。通过实验对加入水带来的一系列变化进行了机理解释。该加水改进的方法适用于大规模制备结构完整性、官能团可控的GO。通过径迹刻蚀膜过滤对GO进行了有效尺寸分级。此方法可以将大小不同的GO片层分级成为多个尺寸分布窄的部分,而且简单、经济、能耗低、环境友好,并可与GO的制备集成自动化。GO尺寸能够影响石墨烯材料的结构与性能。大尺寸的GO的官能团相对更少,其制成的膜堆叠更紧密而有序,相应的力学性能更优。大尺寸的GO还原后制成的rGO膜具有更高的导电率。本方法还可应用于其他微米级的物质的尺寸分级。