【摘 要】
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随着社会发展水平的不断提升,化石能源诸如煤、石油、天然气等不可再生能源的储量及其带来的环境问题正在加剧,由于能源与环境问题,研究新的能源生产方式已经成了亟待解决的问题。燃料电池这一能量转换方式由于其具有环保、高效的特点,其研究意义非凡。燃料电池中最为重要的反应莫过于氧气还原反应,提升这一反应效率的关键在于研发高效、质优、成本低廉的非贵金属电催化剂。本论文主要对非贵金属电催化剂进行了合成,通过调整不
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随着社会发展水平的不断提升,化石能源诸如煤、石油、天然气等不可再生能源的储量及其带来的环境问题正在加剧,由于能源与环境问题,研究新的能源生产方式已经成了亟待解决的问题。燃料电池这一能量转换方式由于其具有环保、高效的特点,其研究意义非凡。燃料电池中最为重要的反应莫过于氧气还原反应,提升这一反应效率的关键在于研发高效、质优、成本低廉的非贵金属电催化剂。本论文主要对非贵金属电催化剂进行了合成,通过调整不同的合成条件,逐步提高催化剂的氧还原性能。以金属酞菁为研究体系,通过XPS、XRD、AC-STEM、XAFS等表征方法探究其结构及组成的变化,通过电化学性能测试,评估其氧还原性能的优劣。本文的主要研究内容如下:1.采用溶剂热法合成了一批金属酞菁催化剂,通过改变不同种类的非贵金属元素和热解温度等后处理步骤对比其氧还原性能。经过电化学性能测试发现在碱性的电解质中非贵金属酞菁的总体表现要优于酸性电解质,其中铁酞菁的性能表现较为稳定且优于钴酞菁、镍酞菁等催化剂。经过700℃热解的铁酞菁催化剂性能最高,其半波电位达到了0.852V vs.RHE,这一数值已经非常接近商业Pt/C催化剂的半波电位（0.865V vs.RHE）,铁酞菁催化剂的起始电位（1.030V vs.RHE）更是已经超过了商业Pt/C催化剂的起始电位（1.023V vs.RHE）。2.通过对第一阶段的性能较高的铁酞菁进行结构修饰与调整,合成四羧基铁酞菁,将四羧基铁酞菁与稀土元素进行掺杂配位。通过调整配合反应条件,改变稀土种类与稀土掺杂比例,对性能进行测试对比发现,笔者发现掺杂10 mol%的铈元素修饰的羧基铁酞菁、配合环境为p H=8,热解温度为700℃的催化剂性能最好。催化剂的起始电位达到了1.023V vs.RHE,半波电位达到了0.9V vs.RHE,优于同等测试条件之下的商业Pt/C催化剂。对催化剂进行稳定性测试,经过铈元素修饰之后的羧基铁酞菁催化剂的稳定性相较于铁酞菁催化剂的稳定性也有了大幅度提高。结合SEM、XPS、AC-STEM、XRD、XAFS等表征手段表明其性能改善来源于结构调整与掺杂之后中心电子密度的变化。对催化剂进行碱性燃料电池器件性能测试,在阴极膜上喷涂Ce-Modified Fe Pc（COOH）4/C催化剂ink,阳极膜喷涂Pt Ru/C催化剂。制成催化剂膜电极（CCM）,对其进行离子置换之后制得膜电极组件（MEA）。膜电极组装到燃料电池中测试得在411m V的电压之下功率密度达到了230.5 m W/cm~2,优于一般的铁酞菁类电催化剂在408 m V的电压之下达到的功率密度（188.5 m W/cm~2）。本文选择了酞菁这一物质作为非贵金属电催化剂的主要研究体系,通过对催化剂的合成、调整和改性,逐步提高催化剂的性能,研发了实验室级别的可媲美铂碳催化剂的Ce-Modified Fe Pc（COOH）4/C电催化剂。
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