S(3P)+H2反应的动力学理论研究

来源 :鲁东大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:liongliong526
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
S+H2反应作为一个最简单含硫反应并且为氢抽取反应,在燃烧化学和大气化学中扮演重要角色,这个反应还是导致酸雨、大气污染和全球气候变暖趋势的罪魁祸首之一。在过去的研究中,很多注意力都集中在研究该反应的单重态和三重态之间的系间窜跃效应,至今还没有发现有关于S(3P)+H2立体动力学的研究。因此详细研究该反应的动力学性质有着极其重要的意义。本文我们运用吕双江最新构造的从头算势能面对S(3P)+H2反应进行了准经典轨线计算,研究包括反应碰撞能、振转激发以及同位素效应对该反应动力学性质的影响。这个势能面是一个排斥型的,是由于这个势能面排斥能的释放是在出口谷处。在本研究中,针对于计算出现的一些现象性质,我们结合势能面的拓扑特征给出了合理的解释。首先我们研究了碰撞能对这个反应动力学性质的影响。研究发现我们的QCT计算的反应几率和先前吕双江的量子结果吻合得很好。随着反应碰撞能的增加反应几率和反应截面明显增强。散射方向随着反应碰撞能的增加由后向散射向侧向散射转变。产物SH倾向于在垂直于z-x平面的方向取向并且强烈地定向于y轴的负方向。反应碰撞能越高,取向和定向效应越弱。另外,我们研究了反应物H2的振转激发对S+H2反应动力学性质的影响。结果显示,取向程度随着振转态的激发而减弱,产物SH的转动随着振转态的激发由平面内转动向平面外转动演变。随着转动量子数从0增加到3,反应更趋向于后向散射。随着振动量子数从0增加到3,该反应从侧向散射演变为后向散射。最后,我们研究了S+H2, S+D2和S+T2反应的反应物与产物之间的矢量相关。结果表明,随着反应物质量的增加侧向散射变弱,后向散射增强。对于每一个反应,转动角动量矢量j’都沿垂直于k的方向有取向效应,并且在重的同位素体系反应中,这种取向效应越强。另外,所有的转动角动量矢量j’都定向于y轴的负方向,这种定向效应随着反应物质量的增加而变强。在研究过程中我们发现了一些有趣的现象,并且对这些现象给出了合理的解释。我们的计算结果充实和丰富了S(3P)+H2反应立体动力学的理论。
其他文献
针对大滞后过程难以控制的问题,应用PFC算法实现对一阶加纯滞后过程的控制。仿真结果表明,该算法具有较强的鲁棒性和抑制干扰能力。
<正>2.1光伏电池材料的产业背景及战略意义随着人类能源消费的不断扩张,传统化石燃料的不合理不科学利用,导致全球气候变暖,造成污染,生态环境恶化,化石能源也濒临枯竭。面对
会议
2008年四川汶川发生里氏8.0级大地震,遇难69227人,直接经济损失8451亿元人民币,震惊世界。震区灾后重建,引起政府和社会各界的高度关注,其中生态恢复是地理学家和生态学家等
<正>目的:探讨多发性硬化(Multiple Sclerosis,MS)和视神经脊髓炎(Neuromyelitis optica,NMO)患者甲状腺功能和自身抗体水平,及其与病程、神经功能损害的关系。方法:所有患者
<正> 1997年10月17日,美国用墨西哥州白沙导弹靶场的激光器向太空中一颗价值6000万美元的气象卫星发射激光束,进行了世界上首次公开的激光反卫星试验。试验取得部分成功,但随
自1995年1月~2000年3月,笔者共收治各类甲状腺疾病164例,手术162例.11例术后出现皮下积液,经过引流后痊愈;1例出现术后结扎线松脱出血,二次手术止血后缓解;2例桥本氏病经药物
微弧氧化是一种在阀金属表面原位生长出陶瓷膜的新技术。铝合金微弧氧化可以克服铝及其合金硬度低、易磨损等缺点,在航空航天,电子机械,军工等领域都具有广阔的应用前景。本
本文以SR单分子作为荧光探针,利用两个正交偏振探测通道的荧光偏振关联函数分别测量聚合体薄膜表面与薄膜内部的动力学特性。分析发现薄膜表面的单分子正交偏振的荧光具有反
血栓性浅静脉炎属周围血管病变,是指在某些条件下,血液在静脉血管内发生异常凝固,使静脉阻塞,血液回流障碍,引起早期以肢体突发性广泛性肿胀、疼痛为主,后期遗留静脉功能不全
城市轨道交通运量大、速度快等优点,使得城市轨道交通发展迅速,但是城市轨道交通给公共电网带来的影响也不容忽视。本文提出了基于能量守恒的谐波机理分析方法和配电电缆充电