自旋团簇Na2Cu7(SeO3)4O2Cl4和Li2Cu5Si4O14的强磁场磁化及ESR研究

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低维磁性材料由于奇特的量子效应和丰富的磁性基态一直备受关注。其中,具有经典磁性与量子磁性共存现象的耦合团簇化合物Na2Cu7(SeO3)4O2Cl4和具有三维反铁磁基态的团簇链化合物Li2Cu5Si4O14在强磁场下的磁性行为还尚未有研究。本论文主要通过脉冲强磁场磁化和高频电子自旋共振(electron spin resonance,ESR)等实验手段对这两种团簇材料的磁相变、磁激发以及磁基态进行研究。主要内容如下:1.简单梳理了低维磁性材料特性,介绍团簇材料和链状材料的几种常见模型和几种典型的材料及其存在的物理性质,并且提出了本论文的选题依据和研究思路。简单概括样品合成方法,并说明所使用的实验仪器的基本原理和操作过程。2.分别使用水热法和固相反应法制备Na2Cu7(SeO3)4O2Cl4单晶和Li2Cu5Si4O14多晶样品,采用X射线单晶和粉末衍射仪对样品进行了结构表征和纯度分析。3.对七聚体化合物Na2Cu7(SeO3)4O2Cl4进行强磁场磁化和ESR测量。磁化率和磁化曲线表明Na2Cu7(SeO3)4O2Cl4在TN=5K时出现反铁磁长程有序,并且在Hc=2.2 T处存在场诱导的磁转变。精确对角化拟合与温度大于10K部分的实验数据重合,得到团簇内的相互作用为J’/kB=-23.5 K和J/kB=-58.0 K。强磁场磁化数据表明样品在7 T以上出现3/7磁化平台。变温ESR谱进一步证明了样品在TN=5 K处发生的反铁磁有序转变,并且可以确定顺磁态下的各向异性g因子为g1=2.02,g2=2.15和g3=2.22。变频ESR谱可以观察到Na2Cu7(SeO3)4O2Cl4存在两个线性的反铁磁共振模式。4.利用强磁场磁化以及ESR测量等手段对二聚体-三聚体交替链化合物Li2Cu5Si4O14进行系统的研究。磁性测量结果表明,Li2Cu5Si4O14在TN=22 K时出现反铁磁长程有序,并且在Hsf=2.6 T处存在自旋flop转变。强磁场磁化数据表明Li2Cu5Si4014存在很强的团簇间相互作用。变温ESR谱进一步证明了样品在TN=22 K处发生的反铁磁有序转变,并且可以确定顺磁态下的各向异性g因子为g1=2.03,g2=2.10和g3=2.38。观察到的变频ESR谱可以通过双轴各向异性的双子晶格反铁磁共振模式来拟合。研究表明,Li2Cu5Si4O14为三维反铁磁体,磁性基态可以用(↑↑,↑↓↑)和(↓↓,↓↑↓)类型的“赝”双子晶格反铁磁自旋构型来描述。
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