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研究和制备多功能性的复合氧化物薄膜,是当今社会发展和科技进步的迫切需要,复合氧化物薄膜结合了不同种材料的功能性,在诸如力、热、光、电磁等诸多领域都有广阔的应用前景,从而成为国内外科学研究的一个热点。以BaTiO3(BTO)为代表的铁电材料具有良好的铁电、压电、热释电及非线性光学性质,在铁电存储器、红外探测器、空间光调制器、介电热辐射测量器及光学传感器等方面有重要应用,已成为国际高新技术研究领域之一。将铁电材料与复合氧化物薄膜结合起来,形成的铁电复合氧化物薄膜可以进一步提高铁电材料的性能、拓宽其应用范围,对铁电材料的实用化具有重要意义。
本文采用固相反应法制备纯BTO、Sm2O3靶材及BTO与Sm2O3按不同比分混合的复合靶材。用脉冲激光沉积的方法在SrTiO3(STO)基底上,制备了纯BTO薄膜、纯Sm2O3薄膜及(BaTiO3)1-x:(Sm2O3)x复合薄膜。
本文研究并比较了BTO和Sm2O3两种单相薄膜与(BaTiO3)1-x:(Sm2O3)x复合薄膜的微结构、物理性质,包括:品格结构、应力变化、表面形貌与有序结构以及漏电和介电性质。分析表明:复合薄膜中的BTO与Sm2O3两相分离,都形成了垂直方向有序的纳米柱状结构,从而在两相之间形成垂直界面。垂直界面直接影响了复合薄膜的物理性质。由于垂直界面的形成,BTO受到垂直方向的拉伸应变,晶格常数变大;同时垂直方向应变的大小,随Sm2O3比分的增加而增大,最大可达+3.73%。
在制备Pt/(BaTiO3)1-x:(Sm2O3)x/Nb-STO异质结构的基础上,我们测量了薄膜的漏电和介电性质。我们发现:(1)在相同的温度和电场下,复合薄膜的漏电流比纯BaTiO3薄膜减少了2~5数量级。其主要原因在于BTO材料中,漏电电流主要来源于其中的氧空位;而在复合薄膜中由于垂直界面的存在,Sm2O3和BTO两相之间有一定的氧扩散或氧输运,从而降低了复合薄膜中BTO相的氧空位浓度,进而有效减少了复合薄膜的漏电流。(2)通过对变温漏电电流-电场强度关系的研究,我们发现纯BTO薄膜中,其漏电机制主要由界面效应决定;而复合薄膜的漏电机制变成空间电荷限制电流这种典型的体效应。其主要原因在于,垂直界面的形成在薄膜中产生了密度很高的点缺陷,缺陷俘获部分电荷形成空间电荷,进而使得漏电电流体现出空间电荷限制电流的特性。
总之,我们发现在(BaTiO3)1-x:(Sm2O3)x复合薄膜中,垂直界面对晶格结构、应变、漏电和介电性质都有很大影响。本文为复合薄膜的生长机理、微结构、界面效应及漏电机制的研究奠定了一定基础。