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当今社会的能源和环境问题日趋突出,严重制约着经济的快速发展,而基于半导体的光催化技术可实现由清洁的太阳能到化学能的转化,有望成为解决能源与环境问题的有效方法。我们可以通过光催化过程实现水到洁净氢能的生产、CO2到高附加值燃料的还原以及环境污染物的去除等。其中,通过光(电)催化分解水制备氢气和氧气来转化和利用太阳能是当前社会将太阳能转化为可利用能源的最有效选择之一。根据光催化的基本原理,如何拓宽光催化剂对光的吸收范围、如何提高光生电荷的有效分离和快速传输以及如何降低表面反应的过电位是光催化研究领域存在的三个重要的科学问题。根据以上三个影响因素,对光催化材料进行表/界面调控是提高其性能的有效策略。基于对光催化剂的表/界面调控,本文分别从光电催化水氧化和光解水制氢两方面内容进行研究。1.我们使用一种简单快速的电沉积合成方法,制备出Ni Fe-LDH表面改性的α-Fe2O3光阳极具有显著增强的光电催化水氧化性能。其中,α-Fe2O3/Ni0.5Fe0.5-LDH电极在1.23 V vs.RHE偏压下的光电流密度是裸α-Fe2O3电极的3倍,并且制备出的电极都具有非常好的稳定性。电化学阻抗谱和莫特-肖特基测试表明,α-Fe2O3/Ni FeLDH电极的光电催化性能的显著提升归因于电极/电解液界面处电荷转移电阻的降低以及电极中载流子浓度的提高。因此在光阳极表面修饰Ni Fe-LDH是一种提高光电催化活性的有效策略。2.我们通过晶种诱导水热法制备出{010}和{110}晶面暴露的BiVO4晶体薄膜,进而通过快速电沉积法制备了三维BiVO4/Fe基(Ni1-xFex和Co1-xFex)-LDH界面异质结构光阳极,用作光电催化水氧化产氧反应。采用表界面调控的策略,制得的BiVO4/Fe基-LDH光阳极相比于裸BiVO4电极,其光电化学性能得到了明显地提升。其中,相比于裸BiVO4电极,BiVO4/Ni0.5Fe0.5-LDH的光电流密度是其4倍(1.23 V vs.RHE)、光电流的起始电位也负移了近320 m V以及光电转化效率提升了近4倍。在BiVO4/Co0.5Fe0.5-LDH光电极中也得到了类似的结果。为了深入研究其性能提升机理,对其表界面电子结构和表面反应进行了理论计算,理论计算结果表明,BiVO4/LDH的光电催化性能的较大幅度提升归因为以下几点:(1)拥有较窄带隙的Fe基LDH可以提高电极材料对光的吸收性能;(2)呈现金属性的BiVO4/LDH相界面能够促进电荷的分离与传输;(3)LDH作为一种高效的产氧助催化剂可以提高电极/电解液界面处的产氧反应的动力学过程。3.我们通过水热法制备了锐钛矿TiO2[TiO2(A)]纳米纤维,进而和红磷(RP)混合后通过蒸发-沉积法制备了TiO2(A)/RP核壳结构复合材料。该复合材料具有较高的光催化还原Cr6+性能以及光解纯水产氢性能。其中,TiO2(A)/RP(30)光催化剂的光催化分解纯水产氢速率约为178μmol·g-1·h-1,是TiO2(A)的7倍;而且TiO2(A)/RP(30)光电极的光电流密度约为TiO2(A)的4倍。TiO2(A)/RP的光催化性能的提升主要是由于表面沉积的红磷纳米层作为敏化层可以捕获更多的太阳光;TiO2(A)和红磷之间形成的界面可以促进光生电荷的分离和传输,从而提高了光催化分解纯水析氢以及光催化还原Cr6+性能。总之,我们通过对α-Fe2O3、BiVO4和TiO2(A)纳米纤维的表/界面进行调控,分别提高了α-Fe2O3和BiVO4的光电催化水氧化性能以及TiO2(A)纳米纤维的光催化还原性能,所以对光催化材料进行表/界面调控是一种提高其性能的有效策略。