【摘 要】
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近年来,随着城市化进程的加快以及工业结构的调整和转型,大量工业企业的搬迁所造成的土壤污染已成为影响城市土地资源利用的一个主要问题。在阿特拉津（ATZ）作为一种常用的除草剂因其效果显著和成本低廉的优势需求量巨大,生产ATZ的农药厂搬迁导致了大量的ATZ污染场地急需处理。基于过硫酸盐（PS）的高级氧化法（PS-AOPs）对于场地污染土壤的修复具有更加显著的效果。微波（MW）加热技术由于加热速度快、能耗
【基金项目】
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国家杰出青年自然科学基金项目,项目编号为41625002；
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近年来,随着城市化进程的加快以及工业结构的调整和转型,大量工业企业的搬迁所造成的土壤污染已成为影响城市土地资源利用的一个主要问题。在阿特拉津（ATZ）作为一种常用的除草剂因其效果显著和成本低廉的优势需求量巨大,生产ATZ的农药厂搬迁导致了大量的ATZ污染场地急需处理。基于过硫酸盐（PS）的高级氧化法（PS-AOPs）对于场地污染土壤的修复具有更加显著的效果。微波（MW）加热技术由于加热速度快、能耗低、降解效率高,同时MW的热效性和非热效应在活化PS过程中具有双重作用机制等特点使其更具有应用前景。本文将MW加热技术与PS-AOPs技术相结合,开发了一种MW活化PS体系用于场地有机污染土壤的修复,并以ATZ为目标污染物,确定了MW/PS体系对于降解土壤中ATZ的优越性;优化了MW/PS体系降解土壤ATZ的反应条件;探究了环境因素对MW/PS体系降解土壤ATZ效果的影响;解析了MW/PS体系降解ATZ的机制及相关降解路径,并评估了MW/PS体系对其它典型污染物的适应性,得到如下主要研究成果:（1）单独PS体系、单独MW体系、MW/PS体系和传统热活化PS（CH/PS）四种不同体系对ATZ的降解效果实验结果表明:单独PS体系在60 min时对ATZ的去除率只有18.8%,同样单独MW体系仅为16.7%;CH/PS体系在30 min内对ATZ降解率仅为27.9%,而MW/PS体系对ATZ去除率在30 min即可达到92%,相应的反应速率常数(kobs)达到了0.0842 min-1,在60 min时ATZ的降解率近100%。研究表明,MW/PS体系在对ATZ的降解效率和速率上都有明显的优越性。（2）探究了反应参数PS投加浓度、活化温度、MW功率、ATZ初始浓度以及水土比对MW/PS体系降解ATZ效果的影响,结果表明:PS浓度、活化温度和MW功率的增加在一定范围内促进ATZ在MW/PS体系的降解,但是过量的PS以及过高的活化温度和MW功率会在迅速增加MW/PS体系自由基含量的同时,加速自由基的消耗并增加修复成本;ATZ初始浓度的增加会一定程度降低ATZ的降解速率,但60min内MW/PS体系能够实现不同浓度ATZ的完全降解;MW/PS体系对ATZ的去除率在水土比较多或较少的情况下均能达到80%;通过优化在PS投加浓度为24 mmol/L、活化温度为80 oC、MW功率为400 W、ATZ初始浓度为50 mg/kg以及水土比为1:1时,ATZ的去除率最优为97.9%。（3）探究了主要环境因素,如土壤有机质（外加腐殖酸5%、10%和20%）和无机阴离子（Cl-、HCO3-和H2 P O4-）对MW/PS体系降解土壤ATZ效果的影响,结果表明:不同有机质含量的土壤对MW/PS体系降解ATZ的效果影响很小,ATZ在MW/PS体系的去除率均能达到98%,证明了该体系在不同有机质的土壤中均能起到显著的ATZ去除效果;低浓度的无机阴离子Cl-和HCO3-对MW/PS体系降解ATZ无影响,高浓度Cl-和HCO3-可能猝灭自由基,进而轻微抑制ATZ降解率,而H2 P O4-对MW/PS体系降解ATZ效果无影响。整体而言,该体系对土壤有机质含量以及环境中存在的无机阴离子具有较高耐受性。（4）通过自由基猝灭、自由基捕获和中间产物鉴定分析MW/PS体系降解ATZ的机理,结果表明:在MW/PS体系中存在SO4?-、?OH、O2?-和~1O2并均对ATZ降解起到贡献作用,其中O2?-对ATZ的降解起到的贡献作用强于SO4?-、?OH和~1O2,在ATZ的降解过程中起主要作用;采用LC-MS检测出9种ATZ降解中间产物,并推断了三条ATZ的降解路径,即分别可以经过脱烷基化、脱氯-羟基化和烷基链氧化等方式最终矿化为CO2、H2O。
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