【摘 要】
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乙醇像甲醇一样,作为未来全球碳循环和能源循环的重要载体,其生产与利用日益受到关注。近年来,由于生物乙醇技术和化学合成工艺的不断进步,乙醇产量也大幅提升,开发乙醇转化新工艺并将其转化为其他重要化学品成为新的研究热点。光催化部分氧化乙醇以光能为驱动力,反应条件温和,是一种新型的绿色生产途径,具有重要的理论研究意义和实际应用价值。碱式硝酸铋(Bi6O6(OH)3(NO3)3.1.5H2O)(BHN)是一
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乙醇像甲醇一样,作为未来全球碳循环和能源循环的重要载体,其生产与利用日益受到关注。近年来,由于生物乙醇技术和化学合成工艺的不断进步,乙醇产量也大幅提升,开发乙醇转化新工艺并将其转化为其他重要化学品成为新的研究热点。光催化部分氧化乙醇以光能为驱动力,反应条件温和,是一种新型的绿色生产途径,具有重要的理论研究意义和实际应用价值。碱式硝酸铋(Bi6O6(OH)3(NO3)3.1.5H2O)(BHN)是一种二维半导体的材料,制备简单、成本低廉、极低毒性,将其用于光催化部分氧化乙醇拓展了该类光催化剂的应用范畴,丰富了光催化理论,具有一定的科学意义。本论文通过一锅法水热合成ZrO2修饰的BHN,考察了水热条件对催化剂结构和光催化性能的影响;以筛选出的最优催化剂为载体,负载不同贵金属Au、Pt以及碳材料MWCNT,考察了负载量对催化剂结构性能的影响。采用XRD、UV-Vis DRS、XPS、BET、TEM、PL和电化学等手段对催化剂进行了表征,考察了催化剂在25℃-45℃下以紫外光为驱动力光催化氧化乙醇性能,分析光催化活性与催化剂结构、形貌、光吸收性能以及光化学性能之间的内在联系,并对催化氧化机理做了初步的探索。论文研究结果如下1.ZrO2与Bi6O6(OH)3(NO3)3.1.5H2O之间通过晶格失配生长方式结合,形成ZrO2修饰的Bi6O6(OH)3(NO3)3.1.5H2O。与BHN相比,Z-BHN带隙从3.22 e V变为3.33 e V,导带边没有变化,但价带位置更正,使光生空穴氧化能力提高。2.Z-BHN的最佳制备条件:混合溶液p H值为5、水热温度180℃、水热时间20 h、ZrO2和Bi6O6(OH)3(NO3)3.1.5H2O配比3:4。该条件下制备的催化剂乙醇转化率约45%、乙醛选择性约80%、甲酸乙酯选择性约12%和二氧化碳选择性约为6%。反应性能的提高源于催化剂光吸收能力和光电流响应增强、阻抗减小以及高的电子空穴对分离率和低复合率。3.负载贵金属Au的催化剂比负载贵金属Pt的催化剂反应活性更好,其中5wt%Au/Z-BHN乙醇转化率达到68%,乙醛选择性达到84%、甲酸乙酯选择性达到7.5%、二氧化碳选择性为6.5%。4.碳材料MWCNT可以取代贵金属提高Z-BHN催化剂在光催化乙醇反应中的性能,其中3wt%MWCNT/Z-BHN活性最佳,乙醇转化率为57%,乙醛选择性为83%、甲酸乙酯选择性为9.5%、二氧化碳选择性为5.8%。MWCNT的加入加快电荷转移,提高了光生载流子迁移率。
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