碱式硝酸铋基催化剂制备及光催化部分氧化乙醇性能研究

来源 :内蒙古大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:laden167
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
乙醇像甲醇一样,作为未来全球碳循环和能源循环的重要载体,其生产与利用日益受到关注。近年来,由于生物乙醇技术和化学合成工艺的不断进步,乙醇产量也大幅提升,开发乙醇转化新工艺并将其转化为其他重要化学品成为新的研究热点。光催化部分氧化乙醇以光能为驱动力,反应条件温和,是一种新型的绿色生产途径,具有重要的理论研究意义和实际应用价值。碱式硝酸铋(Bi6O6(OH)3(NO3)3.1.5H2O)(BHN)是一种二维半导体的材料,制备简单、成本低廉、极低毒性,将其用于光催化部分氧化乙醇拓展了该类光催化剂的应用范畴,丰富了光催化理论,具有一定的科学意义。本论文通过一锅法水热合成ZrO2修饰的BHN,考察了水热条件对催化剂结构和光催化性能的影响;以筛选出的最优催化剂为载体,负载不同贵金属Au、Pt以及碳材料MWCNT,考察了负载量对催化剂结构性能的影响。采用XRD、UV-Vis DRS、XPS、BET、TEM、PL和电化学等手段对催化剂进行了表征,考察了催化剂在25℃-45℃下以紫外光为驱动力光催化氧化乙醇性能,分析光催化活性与催化剂结构、形貌、光吸收性能以及光化学性能之间的内在联系,并对催化氧化机理做了初步的探索。论文研究结果如下1.ZrO2与Bi6O6(OH)3(NO3)3.1.5H2O之间通过晶格失配生长方式结合,形成ZrO2修饰的Bi6O6(OH)3(NO3)3.1.5H2O。与BHN相比,Z-BHN带隙从3.22 e V变为3.33 e V,导带边没有变化,但价带位置更正,使光生空穴氧化能力提高。2.Z-BHN的最佳制备条件:混合溶液p H值为5、水热温度180℃、水热时间20 h、ZrO2和Bi6O6(OH)3(NO3)3.1.5H2O配比3:4。该条件下制备的催化剂乙醇转化率约45%、乙醛选择性约80%、甲酸乙酯选择性约12%和二氧化碳选择性约为6%。反应性能的提高源于催化剂光吸收能力和光电流响应增强、阻抗减小以及高的电子空穴对分离率和低复合率。3.负载贵金属Au的催化剂比负载贵金属Pt的催化剂反应活性更好,其中5wt%Au/Z-BHN乙醇转化率达到68%,乙醛选择性达到84%、甲酸乙酯选择性达到7.5%、二氧化碳选择性为6.5%。4.碳材料MWCNT可以取代贵金属提高Z-BHN催化剂在光催化乙醇反应中的性能,其中3wt%MWCNT/Z-BHN活性最佳,乙醇转化率为57%,乙醛选择性为83%、甲酸乙酯选择性为9.5%、二氧化碳选择性为5.8%。MWCNT的加入加快电荷转移,提高了光生载流子迁移率。
其他文献
水是生命的源泉,然而只有不到1%的淡水可供人类获取。随着社会的不断发展,水污染是人类面临的重大环境问题之一。因此,针对有效去除水中污染物材料的研究与应用已迫在眉睫。治理水污染的方法有高级氧化法、膜分离、反渗透、光催化法等,但是这些方法具有成本高、选择性差、利用率低及二次污染等缺点。吸附法是目前治理水污染常用的方法之一,其操作简单、消耗低、不容易产生二次污染。杂多酸是一种新型的绿色材料,因在水中易溶
学位
近几十年来,超分子化学在化学、医学、药剂学,材料科学等多领域引起了人们的广泛关注。葫芦脲作为大环化合物含有独特的空腔,有识别特定分子和自组装等的能力,在材料科学领域中和其他领域中有出色的利用价值。其次热力学平衡下所形成的动态共价键是可逆的、可控的、可调的。然而这种平衡可以被物理或化学刺激所打破,这表明了动态共价键的刺激响应特性,这种特殊性能已广泛应用于各个领域。本论文应用葫芦[6]脲衍生物和动态共
学位
巴基斯坦是最大的纺织品制造国和出口国,巴基斯坦纺织业每年的总出口收入约为138亿美元。巴基斯坦纺织品的主要市场是美国和欧洲市场,其出口约占该国总出口的63%以上,占国内生产总值(GDP)的8.5%。纺织业是巴基斯坦经济的支柱。过去几年,该行业面临着巨大的挑战。在这项研究中,对巴基斯坦纺织业的经济问题进行了详细分析,表明了问题的严重性以及巴基斯坦纺织业衰落的可能原因。本研究的目的还包括在巴基斯坦当地
学位
生物柴油的需求和产量不断增加,造成副产物甘油的供需失衡。将廉价甘油进行增值转化,得到高端化学品吸引了人们的兴趣。在众多甘油增值转化方法中,将氧化剂替换为电,进行选择性电催化氧化的方法具有能耗低、绿色无污染和经济成本低的优点。然而甘油电氧化转化率和选择性相容性差的问题制约了其实际应用。此外,活性中心易中毒和反应稳定性差的问题也有待解决。本论文以铂和铋作为活性物种,以开发高转化率、特定选择性的甘油电氧
学位
信号电缆是铁路传输信号的重要组成部分,信号电缆的检测是保障信号正常传输的重要一环。电缆故障类型众多,不利于人工检测,一旦出现故障就会给铁路运营造成不可估量的损失。因此,本论文的目的是将切比雪夫序列引入电缆故障在线检测技术扩展频谱时域反射法(SSTDR)中,并利用FPGA设计电缆故障在线检测系统,完成信号电缆故障点的定位和故障类型判断。论文首先研究了电缆故障在线检测技术的通用性原理,研究了在线检测技
学位
阿富汗自古以来就是连接中亚、西亚、南亚和东西欧的重要通道,地理位置非常重要。然而,受到战争影响,阿富汗出口贸易未能长久广泛地占有国际市场。阿富汗干果品质优良,占到阿富汗出口总额的三分之一左右,研究如何更好地发挥阿富汗干果的特殊优势,对规划和指导阿富汗未来的出口贸易具有重大意义。本研究基于政府网站、联合国粮食及农业组织、世界银行、阿富汗中央统计组织、农业部统计和营销信息办公室、经济部等各种来源的数据
学位
铁路等重大工程项目投资体量大、影响面广,必须审慎决策。2021年习近平总书记在考察拉林铁路时指出了西部交通发展的紧迫性,明确“要充分论证、科学规划,铁路建设要算大账”。这对铁路等交通项目的分类决策提出了更高的要求,而现行国家和行业标准中将项目分为经营性和非经营性两大类,不能适应西部交通发展中具有战略价值和公益属性项目的决策需要。此外,运输经济学理论表明,财务良性是铁路项目可持续发展并进而实现战略目
学位
近年来,随着科技的进步和工业的发展,造成温室气体的排放量一直居高不下,导致全球气候异常。研究表明,CH4和CO2是最主要的温室气体,二者对温室效应的贡献约占全部温室气体的70%,因此合理转化利用二者是治理气候变化的有效方法之一。相较于耗能大的合成气路线,直接将CH4和CO2耦合成C2或C3含氧化合物是较为理想的转化途径。目前的研究表明,将CH4和CO2一步法制乙酸是具有现实意义的化学转化过程,因为
学位
在脱贫攻坚已经取得伟大胜利的背景下,巩固牧区脱贫攻坚成果从而促进乡村振兴是当前牧区发展的重要任务。韧性社区作为一种新型理念和系统分析框架,不仅注重系统遭遇风险后的适应和调节过程,更注重系统生产生活能力的再造与可持续发展,对于推动脆弱且调节能力差的贫困地区巩固脱贫攻坚成果和提升贫困治理能力具有重要意义。本文采用实地研究法以锡林郭勒盟X嘎查为研究地点,运用非参与式观察法和无结构式访谈法进行资料收集,在
学位
隐写技术是信息隐藏领域中的重要分支,其目的是将秘密消息嵌入在数字载体中,并使得到的含密载体在公网信道传输中不易被察觉。同时,数字图像在大数据时代下的广泛应用,使之成为隐写技术中最有利的传播载体。然而,为了揭示含密载体图像中存在秘密消息的行为,隐写分析技术通过对海量图像数据进行特征提取和训练,对现有隐写方法的安全性造成了不可忽视的威胁,因此需要研究新的隐写方法保证信息传递的安全性。本论文在数字图像隐
学位