作为典型的层状结构锂离子电池正极材料,LiNi_0.85-x.85-x Co_0.15Al_x O₂（NCA）具有高容量、低成本等优点,呈现出巨大的应用潜力。在NCA正极材料中,Ni是活性元素,其含量的提高有利于材料容量的提高,但会降低材料的结构稳定性,从而降低材料的循环性能和热稳定性。Co和Al元素能起到稳定材料结构的作用,其含量的提高有利于材料循环稳定性和热稳定性的提高,但会降低材料容量。因此,NCA正极材料存在容量、循环寿命和热稳定性相互制约的问题,在一定程度上影响了材料的规模化应用。针对这一问题,本论文以LiNi_0.85-x.85-x Co_0.15Al_x O₂（0≤x≤0.25）为研究对象,系统的研究了Al含量对NCA正极材料结构和电化学性能的影响。然后,在优化Al含量的基础上,对NCA正极材料采用不同的核壳结构设计,系统研究了不同的核壳结构设计对NCA正极材料结构和电化学性能的影响,具体研究内容如下:1、不同Al含量对正极材料LiNi_0.85-x.85-x Co_0.15Al_x O₂（0≤x≤0.25）结构和电化学性能的影响。以NaAlO₂为Al源,通过共沉淀结合高温固相法合成一系列不同Al含量的LiNi_0.85-x.85-x Co_0.15Al_x O₂（0≤x≤0.25）正极材料。对所制备样品的元素含量和分布进行分析,结果表明成功制备出了所设计的不同Al含量的NCA正极材料。对材料结构和电化学性能进行测试,结果表明Al含量的增加提高了材料层状结构的有序性和结构稳定性,降低阳离子混排程度,有助于提高NCA正极材料的循环稳定性及热稳定性。但是,过高的Al含量也显著降低了材料的容量。综合材料的放电容量、循环性能以及热稳定性,在所制备的NCA正极材料中,LiNi_0.85Co_0.15Al_0.05O₂具有较好的性能。2、在Al含量对NCA正极材料结构和电化学性能影响研究的基础上,为兼顾NCA正极材料的高容量、长寿命和高热稳定性,设计、合成和研究了一系列总成分为LiNi_0.8Co_0.15Al_0.05O₂的核壳结构正极材料,其中高镍LiNi_0.85Co_0.15O₂作为核层,提供高容量;一系列高铝LiNi_0.85-x.85-x Co_0.15Al_x O₂（0≤x≤0.25）材料作为壳层,提高材料的结构稳定性,重点探究壳成分及壳厚度变化对正极材料结构和电化学性能的影响。研究结果表明,相比于均相材料,核壳结构材料展现出更优异的性能;壳层的组分和厚度对材料结构和电化学性能具有重要影响。其中,Li[(Ni_0.85Co_0.15)_2/3(Ni_0.7Co_0.15Al_0.15)_1/3]O₂材料结合了核材料高容量及壳材料高稳定性的优点,具有较高的放电容量和较好的循环稳定性。本研究为进一步理解和设计核壳结构正极材料提供了参考和借鉴。