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氨选择性催化还原(NH3-SCR)氮氧化物(NOx)技术利用NH3在催化剂和有氧的条件下将NOx还原为N2,是目前应用最广泛、技术最成熟的治理固定源NOx的方法。SCR技术去除NOx的关键是催化剂,催化剂的性能直接影响到SCR系统的整体脱硝效率。目前商用钒钛催化剂(V2O5/Ti O2)在中温段(300~400℃)催化性能优越,该温度段是将脱硝装置布设在脱硫除尘装置之前,因此催化剂在高SO2和高灰量的环境中易失活。如果将脱硝装置放到脱硫除尘装置之后就可以减轻SO2和灰尘的影响,但此时烟气温度会下降到200℃以下,为了避免中温催化剂需要再加热烟气浪费能耗,开发低温、高效的NH3-SCR催化剂将是解决这一问题的重要途径。Mn Ox具有多种晶型及不同价态的Mn,价态之间的转化产生的较高氧化还原能力能够促进催化反应的进行,因而受到了广泛的关注。Ce Ox则因其突出的储氧能力和氧化还原能力表现出良好的低温NH3-SCR性能,且具有较好的抗H2O和SO2中毒能力。碳材料具有比表面积大、孔道结构丰富、吸附能力强等特点,是理想的催化剂载体之一。石墨烯是碳材料家族的新成员,具有更大的比表面积、较高的电子迁移率高、优异的热稳定性好以及良好的机械性等适合作为催化剂载体的优点。还可能与活性组分发生协同作用,促进催化反应的进行。本文以改进的Hummers法制备的氧化石墨烯为载体,通过水热法负载Mn Ox和Ce Ox活性组分,制备Mn Ox/GR和Ce Ox-Mn Ox/GR系列催化剂。首先,考察了Mn Ox活性组分负载量不同的Mn Ox/GR催化剂的活性、结构和表面性质的变化。结果表明,Mn Ox/GR催化剂中Mn Ox以纳米颗粒分散于石墨烯载体表面,且以多种氧化物(Mn O、Mn3O4和Mn O2)共同存在;负载量为20 wt.%的催化剂中Mn4+和表面吸附氧比例增加,低温区氧化还原能力增强及活性位点数量增多,使其获得了最佳的低温NH3-SCR活性。其次,为了进一步提高Mn Ox/GR催化剂的低温SCR活性,通过掺杂Ce Ox对催化剂进行改性。考察了Ce Ox的掺杂对Mn Ox/GR催化剂的结构性质和NH3-SCR反应中NO转化率的影响。研究结果表明,Ce Ox的掺杂显著提高了催化剂的SCR活性、拓宽了活性温窗。当Ce/Mn摩尔比为0.8时,催化剂活性最佳。Ce Ox能使金属氧化物在石墨烯载体上的分散程度提高;使得催化剂的比表面积增大,孔容、孔径减小;提高了催化剂氧化能力、表面吸附氧含量及Mn的化合价;降低了结晶度。最后,选取催化性能优异的催化剂,考察H2O和SO2对其低温SCR活性的影响。研究结果表明,Ce Ox-Mn Ox/GR催化剂的抗中毒能力显著优于Mn Ox/GR催化剂,主要原因是Ce Ox掺杂减缓了活性中心Mn原子的硫酸化以及硫酸铵盐的生成。