整体式锰基复合氧化物的制备及其催化氧化甲苯的研究

来源 :华南理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:wuzhi1979
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目前我国工业源挥发性有机物(VOCs)排放量虽出现下降趋势,但仍处于高位排放阶段。当前VOCs的主流治理技术中,催化燃烧凭借其独特的优势而备受关注,其中作为该技术核心的催化材料更是受到瞩目。目前工业催化剂在250℃~350℃下已能完全氧化VOCs,初步应用效果良好,但实际工况下的复杂性使得其稳定运行面临诸多挑战,如催化剂寿命普遍不足两年,催化过程中稳定性差。因此研制性能优异的工业剂催化剂具有重要的实践意义和良好的应用前景。研究表明,与单一金属氧化物相比,复合金属氧化物因金属离子间形成固溶体,这种特殊的结构组成赋予了催化剂更加优异的活性,实现了包括活性在内的综合性能的提升。本文选用锰铈(Mn Ce Ox)固溶体为主要成分,通过改变制备条件,优化得到最佳制备参数,获得兼具低温活性(T99≤290℃)与热稳定性(最高使用温度800℃)的不含贵金属的催化材料。通过TPR、XPS、SEM等表征手段研究其结构与性能的关系,并重点考察催化剂的热稳定性。结果表明,溶胶凝胶法制得的催化剂具有最优的催化性能,适量的La对于热稳定性有明显帮助,老化处理前后催化剂的物理结构保持稳定,但添加量过高对活性无促进效应,反而会降低催化剂的活性。此外在系列催化剂的制备过程中,溶胶凝胶法显示出良好的方法稳定性,容易与后期整体式催化剂的制备更好的衔接,简化制备流程。进一步采用不同的负载策略制备了具有优异性能的整体式催化剂;并探讨负载方法对催化剂负载效率与性能的双重影响;同时探讨模拟了不同操作条件下催化剂的性能,重点考察非稳态条件包括不同空速、不同浓度、变温和高温等。模拟实验表明,甲苯转化率对于温度、空速以及浓度具有依赖性,较高的处理温度、低空速以及低浓度下,催化剂对甲苯的转化率较高;长时间内(100h)常规测试条件下催化剂性能保持稳定;在较宽的空速(10000~30000h-1)、浓度(100~2000ppm)和温度(300~550℃)等非稳态条件下的模拟测试结果表明,催化剂对甲苯基本上可保持较高的转化效率,稳定性良好。
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