聚4-乙烯基吡啶基磁性纳米材料对典型有机物的去除研究

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水污染已经对公众健康和生态系统造成了严重威胁。因此,水污染控制与修复就显得十分重要。吸附法由于具有吸附剂种类多、简单易行的操作、高效、低成本和良好的可重复使用性而被认为是一种有前途的技术。同时,氧化/还原技术也受到了人们的广泛关注,其在去除水体中的有机污染物时,污染物可能会被降解为危害较小的形式,甚至是无机物质。本论文旨在设计合成出一系列新型磁性纳米复合材料,以CoFe2O4或Fe3O4为磁性介质核心,以聚4-乙烯基吡啶(P4VP)作为功能性基质,以期获得水体中有机污染物的高效去除。研究的主要内容和结论如下:1.设计合成了GO-Fe3O4@P4VP、Al-MOF-Fe3O4@P4VP和CoFe2O4-P4VP@Ag NPs三种P4VP基磁性纳米复合材料,采用扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、元素分析、比表面积测试仪(BET)、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)、振动样品磁强计(VSM)、等离子体发射光谱(PES)和高分辨率连续光源原子吸收光谱(AAS)等技术手段来分析和表征所制备磁性纳米复合材料的物理化学特性。2.研究显示,GO-Fe3O4@P4VP具有较大的比表面积、粗糙的表面、多孔结构和磁选性能。GO-Fe3O4@P4VP对典型染料甲基蓝(MB)的吸附量随着初始浓度的增加而增加,最大吸附量可达152.51 mg/g。GO-Fe3O4@P4VP吸附MB的最佳pH为2.5。离子强度的增加促进了GO-Fe3O4@P4VP对MB的吸附。Freundlich等温线和准二级反应动力学模型很好地描述了MB在GO-Fe3O4@P4VP上的吸附平衡和动力学过程。五次吸附-解吸循环显示,GO-Fe3O4@P4VP具有良好的重复使用性能和稳定性。3.Al-MOF-Fe3O4@P4VP具有较高的比表面积、多孔结构、粗糙的表面和磁性。Al-MOF-Fe3O4@P4VP对典型药品和个人护理品(PPCPs)萘普生(Npx)的吸附是一种多层吸附,最大吸附量可以达到31.67 mg/g。Npx在Al-MOF-Fe3O4@P4VP上的吸附速率非常快,动力学过程符合准二级反应动力学模型。并且,随着温度升高,Npx在Al-MOF-Fe3O4@P4VP上的吸附也随之增加,是一种自发的、吸热的且随机性增加的过程。离子强度的增加抑制了Npx在Al-MOF-Fe3O4@P4VP上的吸附。经过十次吸附-解吸循环,该吸附剂仍显示出良好的吸附能力。Al-MOF-Fe3O4@P4VP吸附Npx的机理可能涉及π-π相互作用、静电相互作用、氢键和疏水反应。4.在NaBH4存在下,将CoFe2O4-P4VP@Ag NPs用作去除水中罗丹明B(RhB)和环丙沙星(Cip)的高效催化剂。研究了CoFe2O4-P4VP@Ag NPs对水体中Cip和RhB的催化性能。在0.2 g/L CoFe2O4-P4VP@Ag NPs和10 mM NaBH4的条件下,在20 min内将近99.4%的RhB(20 mg/L)脱色。在相同的实验条件下,在180 min内去除了81.5%的Cip(9 mg/L)。CoFe2O4-P4VP@Ag NPs呈现出良好的重复使用性能和稳定性,重复使用六个循环后仍可去除92.5%的RhB。此外,以Cip为目标去除物,对中间产物进行了识别,提出了CoFe2O4-P4VP@Ag NPs降解Cip的可能机理和路径。
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