肉桂醛的选择性加氢产物肉桂醇在化工、制药、食品等领域应用广泛。肉桂醛中同时含有C=O双键和C=C双键两种官能团,在热力学上,C=C双键的键能更低且为η4吸附模式,较C=O更容易被活化加氢,进而生成饱和醛产物,导致肉桂醇的选择性较低。想要在提高转化率的前提下同时对肉桂醇具有很高的选择性,需要开发出更加高效的催化剂。铂基催化剂在加氢反应中具有优异性能,但是对肉桂醇的选择性较差。通过在铂基催化剂中添加第二金属,不仅可以改善铂基催化剂的分散性,还会影响铂的电子结构,从而提高对目标产物的选择性。本文分别以碳纳米管和氧化铝为载体,通过在铂中引入钴、铁元素,细致分析了第二金属对铂纳米粒子晶体结构及电子结构的影响,并探索催化剂在液相反应中的结构演变。同时将“相同位置-透射电子显微学”(Identical Location-Transmission Electron Microscopy,IL-TEM)方法用于研究催化剂的失活机制。具体内容如下:1.氧化碳纳米管负载铂钴催化剂在肉桂醛选择性加氢反应中的结构-性能关系研究。通过油胺还原法制备了一系列具有不同Pt/Co原子比例的PtxCoy纳米颗粒,并将其负载在氧化碳管(oCNTs)上得到PtxCoy-oCNTs催化剂。系统研究了不同Co含量对Pt粒子晶体及电子结构的影响,并关联在肉桂醛选择性加氢反应中的性能。研究发现在铂基催化剂中引入Co可以增强负载Pt组分的分散性和稳定性,同时两种金属间发生电子转移使铂处于缺电子状态,抑制了 C=C双键的吸附,促进了C=O双键的吸附和加氢,使其在肉桂醛加氢反应中具有较高的活性及优异的肉桂醛加氢选择性。利用IL-TEM方法深入研究了活性组分在肉桂醛加氢反应过程中的结构演变,揭示了 PtxCoy-oCNTs催化剂的失活机理。2.氧化铝负载铂铁催化剂在肉桂醛选择性加氢反应中的结构-性能关系研究。利用初湿浸渍法合成一系列铂铁催化剂,细致分析载体、预处理气氛、以及不同铁含量对催化肉桂醛加氢反应的影响。探索得出较优催化剂的合成条件,即采用氧化铝载体、在氩气条件下处理催化剂前体,铂铁比例为3:1时制备的Pt3Fe-Al2O3催化剂,其颗粒粒径均一、且均匀分布。将制备的铂铁催化剂进行催化性能测试,结果表明随着Fe的引入,肉桂醛加氢反应的转化率和对肉桂醇的选择性随之增加,Pt3Fe-Al2O3催化剂的性能最好,但是当Fe的量进一步增加时,表面的活性位点被多余的Fe覆盖,导致加氢过程中活性下降。Pt3Fe-Al2O3催化剂在循环使用五次后反应转化率保持在88%左右,选择性保持在76%。收集反应前后以及循环后的催化剂进行XRD和XPS表征发现,合成的铂铁催化剂在多次使用后其结构保持不变。在该反应体系中通过IL-TEM方法也证明了制备的纳米颗粒与氧化铝载体的结合力较强,多次使用后仍能保持稳定结构,证明合成的Pt3Fe-Al2O3催化剂非常稳定。