声致羟基自由基氧化降解苯酚溶液的研究

来源 :合肥工业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:caiwei39602250
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论文主要针对声致羟基自由基(·OH)氧化降解苯酚溶液过程,计算并测量了超声发生器内声强分布情况;优化了声致·OH的检测条件以及苯酚降解过程的工艺参数,考察声场分布对声致·OH的量和苯酚降解过程的影响,并探讨了声致·OH与苯酚降解效率之间的关系。基于声学理论,计算了单个换能器形成的超声场内液面水平方向和竖直方向相对声强分布状况。采用由三维定位仪和超声波声强测量仪组成的声强测量装置对超声场内实际声强大小及分布状况进行测量。结果显示,声强在三维空间均存在不均匀分布。声强理论计算值与实测值的对照表明二者具有一定程度的吻合性,说明声场理论计算在一定程度上可以验证实际测量的结果。针对声致·OH的产生过程,采用荧光光谱法定量检测其产生的·OH的量。声致·OH的产生量与超声辐照时间、超声功率、频率以及声强等四种因素均密切相关。通过对声致·OH产生量的理论计算式进行修正,获得实际情况下声致·OH产生量的计算模型。针对苯酚溶液体系,研究了工艺参数及声场分布特性对苯酚降解效果的影响。优化的工艺条件为:苯酚初始浓度10mg·L-1,温度35℃,超声功率100W,超声频率40kHz。声强大小及分布对苯酚的降解过程均有一定的影响,为有效利用声能并提高苯酚降解效果,反应器应放置于换能器上方区域且处于声场近场区内。在优化工艺条件下,球形反应器置于超声场中位置坐标为(0,0,2),即声强为1.12W·cm-2时,苯酚降解效果最佳达到38.62%。基于上述结果,针对声致·OH氧化降解苯酚溶液过程,研究其对降解效率的影响及反应动力学。结果表明,声致·OH氧化降解低浓度苯酚溶液过程符合一级动力学特征,反应速率与初始浓度呈反比关系。研究以叔丁醇为自由基清除剂,进一步证明声致·OH氧化降解是超声降解苯酚主要方式,且随着声致·OH的增加苯酚降解反应速率成线性增加。
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