席夫碱及其金属配合物的合成与其催化木素解聚性能的研究

来源 :大连工业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:gaccia_zhou
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
木素是自然界中存在于木质纤维植物中含量仅次于纤维素的第二大成分。木质纤维植物是目前地球上最丰富的生物质资源之一,它由大量的碳水化合物组成,其中包括纤维素、半纤维素和木素。全球制浆造纸行业每年产生大量的木素,对于这些产生的木素,其中大部分被用作燃料燃烧掉了,只有少部分(约2%)转化为化学品和其他具有商业价值的产品。同时木素可以进行具有高附加值的应用,例如制备生物基材料和酚类平台化学品。因为木素是木质纤维素原料中唯一具有天然芳香结构的物质。因此木素在未来是有潜力可以取代现有化石资源的物质之一,其充分利用对于减少对石油的依赖具有重要的意义。近年来,随着众多木素催化解聚方面的研究工作的开展。通过低温催化解聚使木素转化为具有利用价值的生物油和平台化学品成为一个研究重点。通过选取合适的催化剂,可以实现对木素的定向解聚。本论文围绕木素催化剂的制备和木素解聚成平台化学品进行以下几个方面的研究工作:(1)自催化杨木乙醇制浆木素的制备。(2)席夫碱配体和席夫碱金属配合物的制备。席夫碱配体和席夫碱金属配合物(Cu-配合席夫碱、Mn-配合席夫碱、Co-配合席夫碱)的制备。并通过傅里叶变换红外光谱仪(FTIR)、扫描电子显微镜(SEM)、X射线能谱仪(EDS)、透射电子显微镜(TEM)和热重分析仪(TGA)进行表征。(3)木素低温催化解聚。研究不同溶剂体系、不同反应条件(反应时间、Na OH用量、H2O2用量)和不同催化剂对杨木乙醇木素催化解聚产物的影响。并通过傅里叶变换红外光谱仪(FTIR)、凝胶渗透色谱仪(GPC)和气相色谱-质谱联用仪(GC-MS)进行表征。实验结果表明:(1)成功的合成了目标席夫碱及其金属配合物。(2)杨木乙醇木素的主要单体结构为紫丁香基结构,通过对比反应前后的红外谱图可以发现其主要是紫丁香基结构参与反应。(3)木素解聚反应在50ml水热合成反应釜中进行,较优的反应条件为:温度100℃,木素0.16g,催化剂0.03g,H2O2 2ml、甲醇4ml、去离子水4ml、Na OH 0.5g、反应时间48h。(4)在最优反应条件下探究不同催化剂对木素解聚性能的影响,通过对比不同种类席夫碱催化剂的催化结果可以发现Cu-配合席夫碱作为催化剂时其木素残渣的重均分子量、数均分子量和多分散系数最低,说明其对木素的催化氧化增强效果较好,木素的解聚程度更深。(5)木素解聚水相产物多为酚类物质,按照其结构的不同将木素解聚水相酚类产物进行分类,由于木素大分子是由三种基本结构(H型、G型和S型)单体组成,因此解聚后将其水相酚类产物分为H型(对羟苯基类)、G型(愈创木基类)和S型(紫丁香基类)。(6)不同催化剂对木素解聚效果影响显著,其解聚酚类产物中均含有三种类型的木素结构单体(H型G型和S型)。其中无催化剂和催化剂为席夫碱时所得单体总酚含量较低,分别为3.78wt%和3.16wt%,催化剂为Co-配合席夫碱时单体总酚含量最高(24.15wt%),催化剂为Cu-配合席夫碱时次之(9.99wt%),催化剂为Mn--配合席夫碱时单体总酚含量为7.64wt%。(7)通过对催化剂的各种检测,结果表明成功合成了目标席夫碱及其金属配合物。同时通过设计一系列的控制变量实验找到其解聚的最优反应条件,在该条件下使用不同催化剂对木素进行解聚,结果显示Cu-配合席夫碱作为催化剂时其木素残渣的重均分子量、数均分子量和多分散系数最低,对木素的催化氧化增强效果较好,木素的解聚程度更深。通过GC-MS定量分析解聚酚类单体产物,结果显示催化剂为Co-配合席夫碱时单体总酚含量最高(24.15wt%)。
其他文献
自上海证券交易所和深圳证券交易所成立以来,我国资本市场得到了蓬勃发展,截止到2019年11月底,我国沪深交易所共有3724家公司上市,上市公司在国民经济中扮演着越来越重要的角色。我国上市公司在发展中也面临着一些问题,例如部分上市公司陷入财务困境、财务造假、重大违法等。这些问题不仅对上市公司的健康发展构成威胁,而且对证券市场的稳定和秩序产生了一定的影响。本文通过对退市公司的退市原因进行分析,来对上市
别纸是有别于正式公文的一种新型文体,它不同于表状笺启等常见文牍,具有篇幅短小、形式灵活的文体特点,主要应用于官场应酬,朋友私谊等,实用性强而文学性偏弱,但它在中国文体
目的:旨在构建新西兰白兔宫腔粘连(intrauterine adhesions,IUA)模型,宫腔内移植兔脂肪间充质干细胞(rabbit adipose tissue-derived mesenchymal stem cells,rADSCs)、普兰尼克F127(Pluronic F-127,PF-127)水凝胶及两者复合物,研究比较其对子宫内膜的修复效应,探索促进受损子宫内膜再生、改善妊娠结局的
肌电图(Electromyogram,EMG)信号是由运动神经元放电事件产生的运动单元动作电位(Motor Unit Action Potential,MUAP)的叠加,其编码脊髓电路的神经活动并且可以反映来自大脑的高水平神经控制信号。运动神经元放电活动可以为运动的神经控制提供理论上的参考,可以提供神经肌肉损伤的临床见解,也可以用作人机交互的界面信号。因此,从EMG信号中分解提取单独的运动单元(M
“全面二孩”政策下,不少头胎儿童在面对家庭结构变化时出现不适应症状。本研究通过对一名5岁半的同胞竞争困扰儿童实施艺术教育干预活动,帮助其消除困扰。研究采用行动研究的范式,呈现了探索艺术教育干预方案的真实情景。在行动中,研究者不断体验个案处境,不断考察个案产生困扰的本质原因,不断总结出艺术教育干预活动的有效策略,最终根据个案的改善情况证明艺术教育干预对于儿童同胞竞争困扰的适用性。根据个案的困扰表现,
目的:神经根型颈椎病是以退行性改变为基础的临床多发疾病,严重影响人们生活及日常工作。本研究通过观察肌松调整复合手法联合针刺治疗该病的临床疗效,对相关发病机制和治疗机理进行探讨,以期为神经根型颈椎病提供针对性更强的传统中医治疗方案,并为肌松调整复合手法治疗其他脊柱相关疾病提供临床参考。方法:本研究以2019年2月至2019年12月期间向社会招募的符合纳入标准的60例神经根型颈椎病患者作为研究对象,随
近年来,日益成熟的互联网技术大大推动了共青团信息化建设的发展,团中央在共青团改革方案中提出实施“网上共青团”工程,并重点打造了“智慧团建”系统,现已成为共青团改革和从严治团的重要手段,在地方共青团组织建设工作中发挥了重要的作用。本文系统研究了如何更有效地做好智慧团建管理工作,对提升共青团信息化建设水平、提高基层团建的服务水平具有重要现实意义。论文在阐述实施共青团智慧团建管理研究意义的基础上,采用问
近年来,地下连续墙在深基坑方面的应用越来越普遍,地下连续墙以其墙体刚度大、止水性能好,能适应多种地层条件等优点而广泛用于大楼地下室、地铁车站、桥梁基础等大型工程。为了能够适应更加复杂的地质条件及超大深基坑,地下连续墙在设计方面有了新的改进,由较为常见的矩形向圆形的转变,后者的空间效应更为显著,两者的受力和变形特征有所不同。目前关于圆形地下连续墙的文献资料很少,有关方面的研究也刚刚起步,因此,本文首
自2012年微信公众平台上线以来,截至2017年,微信公众号的注册总量已超过2000万。然而与公众号数量增长随之而来的,是日趋激烈的竞争、内容同质化、两极分化等问题。情感类微信公众号是公众号的重要类型之一,“新世相”作为典型的情感类微信公众号,创立于2015年10月,核心受众为18—29岁的都市女性。据新榜统计,自2015年11月5号纳入样本库起,截至2019年12月8日,“新世相”预估活跃粉丝数
痴呆是一种严重的中枢神经系统退行性疾病,主要见于中老年人,以记忆力下降、思维能力减退、自理能力降低、性格改变等表现为特征,主要损害脑部高级神经功能,根据病理表现可以分为多种亚型。痴呆的患病率受多种因素的影响。本文将从地理位置(亚洲、非洲、南美洲、北美洲及欧洲)、年龄、性别等方面系统分析痴呆的患病率与上述条件之间的关系。本文从Pub Med和EMBASE中搜索了从1985年1月至2019年8月发表的