高铝粉煤灰制备介孔γ-Al2O3及其吸附去除水中Cr(Ⅵ)、Cd(Ⅱ)和F-的研究

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频繁的农业和工业活动使得水体中的的重金属污染和氟污染愈发严重,威胁着人体健康和生态稳定。探索绿色、经济、高效的吸附剂处理水中有害离子一直是广大科研工作者的重点和热点。粉煤灰作为煤燃烧产生的副产物,其大量堆放不仅占用了宝贵的土地资源,还对空气的质量?土壤的组成和功能?地下水的质量?人类的健康带来了负面影响。因此开发粉煤灰资源化利用途径十分必要。其中高铝粉煤灰中的氧化铝含量高达30~50%,是开发利用价值极高的非铝土矿资源。本文综合考虑了水体中重金属和氟污染的危害和现状,及高铝粉煤灰资源化利用的现状,使用高铝粉煤灰作为吸附剂原料,提取其中的铝资源制备介孔γ-Al2O3,并将其用于去除水体中的重金属离子和氟离子,不仅实现了高铝粉煤灰的高值资源化利用,而且极大降低了介孔γ-Al2O3吸附剂的制造成本和水体中重金属离子、氟离子的去除成本。因此,本文通过碳酸钠高温熔融活化高铝粉煤灰,以不同的酸溶液浸取其中的铝资源,考察了合成条件对制备介孔γ-Al2O3的影响并确定了最佳合成条件;使用最佳合成条件制备的介孔γ-Al2O3作为吸附剂,选取Cd(Ⅱ)、Cr(Ⅵ)为典型的重金属阳离子、选取F-为典型的阴离子,考察了介孔γ-Al2O3对水体中Cr(Ⅵ)、Cd(Ⅱ)和F-的吸附去除行为和吸附特征并在此基础上探讨了介孔γ-Al2O3的吸附机理。研究成果如下:1、考察了酸浸种类、P123模板剂浓度、沉淀pH、结晶温度、煅烧温度对粉煤灰合成件对制备介孔γ-Al2O3的影响,并考虑工艺的易操作性和节能性,最终确定了粉煤灰合成介孔γ-Al2O3吸附剂的最佳制备条件:硝酸作为浸出剂,P123加入量为5.2 g,沉淀pH=7,结晶温度为40℃,焙烧温度为600℃。最佳制备条件下得到的介孔γ-Al2O3比表面积为326.35 m~2/g。2、考察了吸附质初始浓度、吸附液pH、接触时间对介孔γ-Al2O3吸附去除Cr(Ⅵ)、Cd(Ⅱ)和F-的影响。结果表明:(1)对于一元Cd(Ⅱ)溶液,最佳pH=7,最佳接触时间为60 min。吸附过程主要是单层吸附和化学吸附,且平衡吸附量为28.43 mg/g,最大吸附量为88.26 mg/g;(2)对于一元Cr(VI)溶液,最佳pH=4,最佳接触时间为60 min。吸附过程主要是多层吸附和化学吸附,且平衡吸附量14.49 mg/g,最大吸附量为55.99 mg/g;(3)对于一元F-溶液,最佳pH范围为4~10,最佳接触时间为60 min。吸附过程主要是多层吸附和化学吸附,且平衡吸附量18.66 mg/g,最大吸附量为52.58 mg/g;(4)对于Cd(Ⅱ)和F-二元溶液,最佳pH=6,最佳接触时间为60 min。竞争吸附和离子交互作用是去除率整体下降的主要原因。3、考察了不同解吸液对吸附后的介孔γ-Al2O3的解吸。介孔γ-Al2O3吸附Cd(Ⅱ)和F-二元溶液后,使用单一解吸液无法完全解吸,故实验中先使用0.01 mol/L的NaOH溶液作为第一次解吸液,再使用3 mol/L的NaCl溶液作为第二次解吸液,可有效解吸介孔γ-Al2O3上的Cd(Ⅱ)和F-。
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