太湖流域典型地区大气主要含氮化合物浓度时空分布特征

来源 :南京农业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:sme_william
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近年来随着经济的发展、人口的增加、大量化石燃料燃烧、汽车尾气排放以及氮肥施用导致大气中含氮物质的激增,排放到大气中的活性氮成分对生态环境和人体健康都产生了重要的影响。人为活性氮的增加尤其是化肥氮素,为人类提供了食物保障,同时也加大了活性氮向陆地和水体的转移,导致土壤酸化、水体富营养化以及生物多样性损失等一系列环境问题。太湖地区是我国经济最发达的地区之一,伴随着城市化进程的加快,太湖地区城市规模不断扩大,人口不断攀升,能源消耗增加迅速,机动车数量也在逐年增加,这些因素使得太湖地区大气活性氮污染水平越来越值得关注。本研究选取太湖地区典型城市、城郊和农村三个采样点,监测了 2014年3月至2015年2月期间气态和颗粒态大气活性氮浓度,分析了太湖地区大气活性氮浓度的时空变异特征,综合讨论了大气各形态活性氮的影响因素。研究结果表明:(1)太湖地区大气NH3浓度的年平均值为21.67μgN·m-3,其中苏州、常熟、宜兴三个采样点大气NH3浓度年平均值分别为14.50、17.16、33.34μgN·m3;大气HNO3浓度月平均值为6.11 μgN·m-3,其中苏州、常熟、宜兴三个采样点大气HNO3浓度年平均值分别为6.67、6.71、4.96μgN·m-3;大气N02浓度年平均值为6.90μgN·m-3,其中苏州、常熟、宜兴三个采样点大气NO2浓度年平均值分别为7.87、8.85、3.98μgN·m-3,城市、城郊、农村气态活性氮(NH3、HNO3、NO2)浓度分别为29.05、32.72、42.28μgN·m-3,平均值为34.68μgN·m-3,表明太湖地区大气气态活性氮污染严重。(2)太湖地区大气颗粒态NH4+浓度年平均值为7.82μgN·m-3,其中苏州、常熟、宜兴三个采样点年平均值分别为6.31、8.75、8.41 μgN·m-3;大气颗粒态NO3-浓度年平均值为5.03 μgN·m-3,其中苏州、常熟、宜兴三个采样点年平均值分别为4.40、5.50、5.19μgN·m-3;通过差减法得到太湖地区大气DON浓度年平均值为2.07 μgN·m-3,其中苏州、常熟、宜兴三个采样点年平均值分别为2.21、1.92、2.09 μgN·m-3;城市、城郊、农村大气颗粒态活性总氮(TN)分别为13.47、16.17、15.58 μgN·m-3,平均值为15.07 μgN·m-3,城市、城郊、农村三个采样点之间大气颗粒态活性氮浓度均无显著性差异(3)太湖地区大气NH3浓度受人为因素影响明显,农田施肥期间产生的氨挥发会显著提升当地大气中的NH3浓度,各采样点的降雨量、温度对大气NH3浓度有也显著影响。太湖地区农业源氨排放是该地区大气NH3浓度高的主要原因,因此从源头上减少氨排放是降低大气NH3浓度的最有效措施;太湖地区大气HNO3和NO2浓度时间变异明显,城市和城郊HNO3月平均浓度相当,农村大气HNO3浓度低于城市和城郊,但不显著,城市地区NOx主要来自于公路交通和工业排放,农村地区农田施肥也会贡献一部分NOx,而城郊地区则会收到这两个来源的共同影响,因此城郊地区HNO3浓度尤为值得关注;降雨量、温度、适度等气象因子对该地区大气HNO3和NO2浓度影响不明显。(4)在太湖地区NH3浓度较高的背景下,大气中酸性气体是颗粒态NH4+的决定性因素,三个采样点颗粒态NH4+浓度与酸性气体HNO3均有不同程度的正相关性;颗粒态NH4+浓度与温度表现为负相关,因为温度升高促进了大气中颗粒态NH4+的分解;大气颗粒态NO3-浓度均与温度成负相关关系,气温升高时大气中二次气溶胶NH4NO3、Ca(NO3)2等容易分解,降低了大气中颗粒态NO3-的浓度,降雨对大气颗粒态NO3-也有一定的清除作用;三个采样点大气颗粒态NO3-均与当地颗粒态NH4+均存在较好的线性关系,说明在太湖地区NH3浓度较高的情况下,NH4NO3可能是颗粒态NO3-在大气中的主要存在形式;冬季太湖地区大气可溶性有机氮高于其它季节,因为低温条件下烟尘与NOx或NH3反应时可以产生有机氮,夏季大气DON平均浓度总体表现为农村>城市>城郊,农民投入到农田中的氮肥,有一部分在夏季高温条件下可能直接挥发到了大气中,因此,在太湖地区指导农民合理安排施肥时间尤为重要。(5)太湖地区大气颗粒态TN中DON所占比例在0.25%-29.71%之间,城市、城郊、农村三个采样点大气颗粒态DON占TN的比例呈现明显的季节变异和地域性差异,夏季和冬季DON占TN比重较高,春季和秋季则相对较低,在大多数月份宜兴采样点DON占TN比重低于苏州和常熟采样点,可见在太湖地区城市和城郊有机氮排放量要大于农村,说明城市以及城乡结合处的公路交通对大气有机氮的贡献明显。运用差减法来获得大气DON浓度存在一定的不确定性,太湖地区发达的农业和禽畜养殖业都是大气有机氮的直接排放源,除此以外工业和汽车尾气排放也会产生挥发性的有机氮,因此为更清楚的了解太湖地区大气DON的污染情况,需要做进一步研究。
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