InN半导体材料由于其自身窄带隙的能带特性,在红外光谱范围的光发射、光探测以及光吸收器件中有着良好的应用前景。同时,还在理论上具有超高的载流子传输速率,使其在高速高频电子器件上也有着不可估量的应用潜力。然而,由于InN以及高铟组分III族氮化物在生长及掺杂上存在巨大困难,时至今日,人们都还无法制备出InN基红外光发射、探测器件以及高速高频器件;而已试制出的InN材料光吸收器件效率极低。近十几年来,人们尝试采用金属有机物气相外延(MOVPE)方法外延生长InN材料,结果发现,常规的III族氮化物外延生长方式并不适用于InN外延。其根源来自于InN保持自身稳定所需的较低温度与氮源分解以及高表面原子迁移率所要求的较高温度之间的矛盾。因此,亟需另辟蹊径,探索MOVPE外延生长InN材料的新方法。本论文从第一性原理出发,模拟分析了 InN铟极性表面氮原子、锢原子的吸附与迁移等动力学行为,以及氢原子在穿透氮化过程中的作用;进而提出MOVPE外延生长新技术,开展InN外延生长研究。主要进展如下:首先,采用第一性原理及基于该原理的NEB方法模拟研究InN铟极性表面氮原子与铟原子的吸附及迁移行为。结果表明,在InN铟极性表面单独沉积的铟原子将迅速而统一地在顶层铟原子之上T4位再度构建一层铟原子,从而形成双铟原子层。该双铟原子层比直接吸附氮原子或InN分子所形成的表面有着更高的一致度和平整度,且其铟原子在后续氮化形成纤锌矿结构InN的过程中无需横向迁移再构,将更有利于平整InN外延层的形成。基于这一理论预测结果,我们设计了一种新的原子输运调控方式,即在时序上采取前后衔接但并不交叠的方式将铟原子以及氮原子先后输运到待生长表面,藉由此达成一种预先铺设双铟原子层,而后再进行氮化的生长调控。进而通过改变每个脉冲周期中铟源的输运时间生长不同厚度的InN薄膜,同时借助生长过程监控及生长后样品的表征,以摸索双铟原子层的调控工艺。实验结果表明,该方法有利于提高InN外延层平整度。然而,从所生长InN外延层的晶体结构及应变表征中,我们发现该方法外延获得的InN薄膜与下方GaN晶格的共格程度很弱,而且由于氮化脉冲的时间太长,生长速率极为缓慢,并不适用于大规模的工业化生产。因此,仍需在此基础上寻求其他辅助机制改进此生长方法。进一步地,我们通过第一性原理的模拟发现,在双铟原子层间隙嵌入氢原子,将使得双铟原子层表面一些位置所吸附的氮原子可以无势垒的穿透表层铟原子。这意味着双铟原子层将被更迅速的氮化而形成纤锌矿结构的InN层。另一方面,氮原子能快速进入双铟原子层间也同时意味着其能迅速与活性氮原子浓度相对较高的环境隔离。这进一步降低了活性氮原子形成氮分子逃逸的概率,使得氮化过程进一步得以稳固,从而减少微观局部形成富铟团的情况。此外,我们通过计算预测了在氮化末期,当大部分双铟原子层层间的Top位置被氮原子占据后,氢原子会倾向于逸出至表面,最终结合成氢气分子脱离生长表面。在此基础上,我们在双铟原子层调控法生长InN的过程中,于第二层铟原子输运脉冲之前插入一个氢源的输运脉冲,以利于氢原子嵌入至双铟原子层层间间隙之中。同时,采用不同流量氢气脉冲外延生长了一组InN薄膜样品,并进行表面形貌、内部应变以及光学特性的表征,探讨分析了氢诱导氮化作用。实验结果表明,在氢气脉冲介入之后,InN薄膜的致密度以及其表面平整度有了大幅的提升。同时,InN(002)以及(101)朝向的晶粒都产生了显著的压应变。理论上,该应变可令InN外延层能够容纳更多的异质界面的失配应力,在一定程度上减少其释放应力而产生的缺陷,从而令其生长的异质界面共格程度更佳。此外,之前来自富铟团簇的铟金属晶体(101)衍射峰在此过程中逐渐变得微弱至几乎不可分辨。这说明在氢的诱导作用下,双铟原子层的氮化得以较充分的进行,从而使得铟团簇在薄膜中的存在得以大幅减少。同时,光学性质表征结果表明氢气脉冲的插入及其流量的提高也同时使得InN薄膜禁带宽度逐渐增大。结合XRD扫描峰位和拉曼谱线移动,以及第一性原理计算不同应力状态下的禁带宽度变化趋势,可推断这种带边的变化主要源于InN外延层内部应变程度的变化。