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自生碳酸盐岩发育在海洋天然气水合物赋存的海底沉积物中,是寻找天然气(甲烷)水合物的重要指示物之一。甲烷是目前己知自然界碳稳定同位素值最低的物质,δ13C值平均约为-60‰(PDB),远低于海水中溶解的无机碳(DIC)δ13C值(接近于0‰ PDB)。天然气水合物中的甲烷释放会使周围介质中碳同位素组成产生负向偏移,进而反映在相伴生的沉积物或地层记录中。现代海洋甲烷渗漏区的研究表明,无论是甲烷的有氧氧化产生的CO2,还是缺氧氧化产生的碳酸根离子都具有极低的碳稳定同位素值,所形成的自生碳酸盐岩继承了碳稳定同位素值异常负偏的特征,进而被用来指示海底甲烷渗漏事件。本文试图通过对IODP311航次沉积物中自生碳酸盐岩矿物的产出特征、形貌特征和稳定碳、氧同位素特征的研究,以揭示海洋天然气水合物背景下自生碳酸盐岩的综合识别特征。
天然气水合物(gas hydrate)是一种在高压低温条件下,由烃类气体(主要为甲烷)与水组成的一种冰状固态物质,主要分布于海底、陆地永久冻土区及深水湖泊沉积物中。由于天然气水合物蕴藏着地球上最大碳库资源,是潜在的巨大能源资源,已成为世界各国的重要研究对象。国际综合大洋钻探计划(IODP)311航次是一个针对海洋天然气水合物研究的专门航次,于2005年在东北太平洋Cascadia大陆边缘实施。在横切整个大陆边缘、水深约在900~2200m范围内共实施钻探了5个站位(U1325、U1326、U1327、U1328、U1329)。从最早出现于西侧边界的增生脊(U1326)到最后出现在东侧边界的稍浅水区域(U1329),分别代表了水合物的不同演化阶段,其中的U1328站位代表流体和气体活跃的冷泉位置。共采集沉积物岩芯长度1217.76m。
本文研究的600余件沉积物样品来自IODP311航次的所有5个站位,采样间隔大约为1.5m。通过对沉积物中自生碳酸盐岩的产出状态、矿物组成、形貌特征和碳、氧稳定同位素特征等研究,得到以下主要认识:
(1)自生碳酸盐岩在沉积物表层和沉积物深度约200余米大量出现,认为其成因可能与现在正在进行的和曾经发生的甲烷厌氧氧化过程(AOM)有关。
(2)自生碳酸盐岩的矿物组成主要为铁白云石和方解石。铁白云石的形成受甲烷厌氧氧化作用控制。认为主要成分为白云石矿物的自生碳酸盐岩是在甲烷厌氧氧化作用条件下形成的,其碳源是甲烷。镁方解石不易在温度较高的流体环境中形成,同时SO2-4对方解石沉淀的抑制作用也较强。因此,当环境中SO2-4含量低时,比较容易形成方解石。
(3)自生碳酸盐岩具有微球粒状和结晶状二种集合体外形,暗示着不同钻孔位置存在不同的的微地球化学动力环境。微球粒状的自生碳酸盐岩的成因可能与古细菌和细菌的矿化作用有关,是细菌细胞被充填交代过程的产物。结晶状方解石的晶体呈现很好的60°和120°晶形,说明方解石晶体生长空间比较大,碳酸钙的来源比较充足,没有经过后期成岩改造作用,可能是原生充填结晶的产物。
(4)自生碳酸盐岩颗粒的碳稳定同位素δ13C出现强烈负值(低至-41.5‰(PDB),证实其碳源来自甲烷,是甲烷厌氧氧化过程所引起的最终沉淀产物,反映研究区存在海底甲烷异常渗漏现象,可能与研究区赋存的甲烷水合物矿藏演化过程有关。
(5)碳酸盐岩颗粒的氧稳定同位素(δ18O)随着沉积物深度增加而减小的总趋势,可能意味着碳酸盐岩颗粒形成时的环境温度随着深度增加而增加,沉积物早期可能经历较高的背景温度,这与全球晚新生代气候变冷总趋势相一致。
本文的研究结果提供了现代海洋天然气水合物背景下沉积物中自生碳酸盐岩的新的稳定同位素记录,进一步证实了水合物背景下沉积物中自生碳酸盐岩可作为水合物赋存区的重要识别指标。自生碳酸盐岩的岩石学、矿物学及其碳、氧稳定同位素特征能够有效地对深部的水合物矿藏的存在和演化进行示踪,将为寻找我国海域天然气水合物资源提供重要的实践性识别标志,也有助于推动地史时期古海洋沉积物中类似的古甲烷事件沉积记录研究。