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厌氧生物处理能将污水有机污染物转化为甲烷、氢气等能源资源,业已成为污水能源资源回收的核心技术,研发性能高效、过程稳定的污水厌氧生物处理新工艺新技术一直以来是国内外研究热点。在厌氧产甲烷过程中,基于种间氢转移(Interspecies Hydrogen Transfer, IHT)的挥发性脂肪酸(VFAs)互营代谢需在低氢分压下进行,该步骤通常被认为是厌氧产甲烷过程瓶颈。新近研究发现纯培养条件下,厌氧互营菌可通过胞外细胞色素、导电鞭毛等进行直接种间电子传递(Direct Interspecies Electron Transfer, DIET),生物炭、磁铁矿等导电材料的投加可强化DIET、增强厌氧互营产甲烷性能,但在复杂的厌氧反应器尺度,潜在DIET功能菌群与导电材料强化过程机制尚不清楚。
论文从磁铁矿强化厌氧互营菌群DIET角度出发,开展磁铁矿强化厌氧反应器运行性能研究,分析厌氧反应器及其污泥在饥饿-恢复、有机负荷冲击与高氨抑制等典型不利工况下的响应机制,解析厌氧污泥颗粒化过程磁铁矿迁转行为、种间电子传递特征与优势功能菌群演替,以期揭示磁铁矿在厌氧产甲烷过程的DIET调控机制。主要研究结果如下:
1.研究不同质量、不同粒径磁铁矿对厌氧生物处理工艺性能的影响发现,投加10gFe·L-1微米级磁铁矿反应器(R3)整体运行性能较优,尤其是短期乙醇(500 mg·L-1)刺激后,在进水有机负荷为5kgCOD·m-3·d-1条件下COD去除率高出其它反应器(R1不投加磁铁矿、R2投加2gFe·L-1微米磁铁矿、R4投加2gFe·L-1纳米磁铁矿)34.8%~38.7%。分析发现,R3污泥中可参与DIET的产甲烷菌Methanosarcina丰度高达63.6%;同时,Chloroflexi菌门丰度达16.0%(是其它反应器污泥的3.61-7.57倍),其中电化学活性菌Longilinea为优势菌。
2.研究厌氧反应器饥饿-恢复阶段运行性能发现,投加微米级磁铁矿反应器(RM)经历60d饥饿后,其COD去除率和产气速率仍分别维持在87.7%±0.7%和0.30m3·kg-1COD·d-1,高于对照组的66.5%±3.1%和0.25m3·kg-1COD·d-1,而且RM饥饿恢复时间仅需5d,对照组则需10天,这与RM体系低氧化还原电位(ORP)有一定关系(-351±5.64mV)。同时,RM体系污泥血红素c含量仅为对照组RB的1/5,但其污泥电导率(25.59±2.79μS·cm-1)是对照组RB的2.17倍。分析发现,RM污泥中Syntrophaceae(丰度为7.93%)得到富集,推测其代谢产生的H+、e?、CO2等可为Methanothrix(丰度为90.11%)产甲烷利用,在磁铁矿强化下通过潜在DIET互营代谢,提高了污泥电导率、缩短50%饥饿恢复时间。
3.研究厌氧反应器长期运行过程磁铁矿迁转行为发现,投加磁铁矿的RM反应器出水总铁最高达32.49±0.30mg·L-1,连续运行130d后出水流失铁含量占初始总铁的94.5%,主要与体系中性偏酸环境有关。随着进水有机负荷提升至20kgCOD·m-3·d-1,RM污泥富集Geobacter、Desulfovibrio、Methanothrix、Methanosarcina等潜在DIET互营菌,污泥胞外多聚物(EPS)的氧化还原活性和污泥电导率得到提高,污泥电子传递系统活性值(ETS )达到181.66±9.83μg·mg-1h-1,高出对照组RB近25.7%。此外,磁铁矿铁溶出促进了DIET互营菌的富集、团聚以及代谢网络的建立,进而加快结构致密、高产甲烷活性的厌氧颗粒污泥(AnGS)形成。
4.研究磁铁矿对产甲烷关键代谢途径的影响发现,低氨氮抑制水平时(147.29±2.57mgNH4+-N·L-1)嗜乙酸产甲烷途径占主导,磁铁矿强化作用不明显;高氨氮抑制水平时(高于1600mgNH4+-N·L-1),嗜乙酸产甲烷途径受抑制,相比投加磁铁矿组的产甲烷反应速率常数仍维持在0.023(R2=0.85),且潜在DIET功能菌Desulfovibrionales、产甲烷菌Methanosarcina仍能富集。分析污泥EPS发现,磁铁矿的投加有利于污泥富集胞外蛋白并形成类似生物电网络,污泥细胞色素c、辅酶A、辅酶M和辅酶F420四种代表电子传递和产甲烷的关键(辅)酶活增幅分别达42.39%、23.74%、18.14%和41.56%,相应嗜乙酸产甲烷代谢功能基因表达也得到增强,为对照组的1.49倍。可见,投加磁铁矿的厌氧体系通过富集基于DIET的产甲烷功能菌,强化其嗜乙酸产甲烷代谢途径,以抵抗不利环境影响、提高厌氧反应器运行性能。
综上分析,投加适量磁铁矿可加快厌氧生物反应器DIET功能菌的富集与结构致密、高产甲烷活性AnGS的形成,尤其在饥饿-恢复、有机负荷冲击与高氨抑制等典型不利工况下,可通过强化嗜乙酸产甲烷代谢途径实现厌氧反应器稳定运行。研究成果对创新开发高效稳定的厌氧生物处理新工艺、提高废水能源回收效率具有重要学术意义与潜在应用价值。
论文从磁铁矿强化厌氧互营菌群DIET角度出发,开展磁铁矿强化厌氧反应器运行性能研究,分析厌氧反应器及其污泥在饥饿-恢复、有机负荷冲击与高氨抑制等典型不利工况下的响应机制,解析厌氧污泥颗粒化过程磁铁矿迁转行为、种间电子传递特征与优势功能菌群演替,以期揭示磁铁矿在厌氧产甲烷过程的DIET调控机制。主要研究结果如下:
1.研究不同质量、不同粒径磁铁矿对厌氧生物处理工艺性能的影响发现,投加10gFe·L-1微米级磁铁矿反应器(R3)整体运行性能较优,尤其是短期乙醇(500 mg·L-1)刺激后,在进水有机负荷为5kgCOD·m-3·d-1条件下COD去除率高出其它反应器(R1不投加磁铁矿、R2投加2gFe·L-1微米磁铁矿、R4投加2gFe·L-1纳米磁铁矿)34.8%~38.7%。分析发现,R3污泥中可参与DIET的产甲烷菌Methanosarcina丰度高达63.6%;同时,Chloroflexi菌门丰度达16.0%(是其它反应器污泥的3.61-7.57倍),其中电化学活性菌Longilinea为优势菌。
2.研究厌氧反应器饥饿-恢复阶段运行性能发现,投加微米级磁铁矿反应器(RM)经历60d饥饿后,其COD去除率和产气速率仍分别维持在87.7%±0.7%和0.30m3·kg-1COD·d-1,高于对照组的66.5%±3.1%和0.25m3·kg-1COD·d-1,而且RM饥饿恢复时间仅需5d,对照组则需10天,这与RM体系低氧化还原电位(ORP)有一定关系(-351±5.64mV)。同时,RM体系污泥血红素c含量仅为对照组RB的1/5,但其污泥电导率(25.59±2.79μS·cm-1)是对照组RB的2.17倍。分析发现,RM污泥中Syntrophaceae(丰度为7.93%)得到富集,推测其代谢产生的H+、e?、CO2等可为Methanothrix(丰度为90.11%)产甲烷利用,在磁铁矿强化下通过潜在DIET互营代谢,提高了污泥电导率、缩短50%饥饿恢复时间。
3.研究厌氧反应器长期运行过程磁铁矿迁转行为发现,投加磁铁矿的RM反应器出水总铁最高达32.49±0.30mg·L-1,连续运行130d后出水流失铁含量占初始总铁的94.5%,主要与体系中性偏酸环境有关。随着进水有机负荷提升至20kgCOD·m-3·d-1,RM污泥富集Geobacter、Desulfovibrio、Methanothrix、Methanosarcina等潜在DIET互营菌,污泥胞外多聚物(EPS)的氧化还原活性和污泥电导率得到提高,污泥电子传递系统活性值(ETS )达到181.66±9.83μg·mg-1h-1,高出对照组RB近25.7%。此外,磁铁矿铁溶出促进了DIET互营菌的富集、团聚以及代谢网络的建立,进而加快结构致密、高产甲烷活性的厌氧颗粒污泥(AnGS)形成。
4.研究磁铁矿对产甲烷关键代谢途径的影响发现,低氨氮抑制水平时(147.29±2.57mgNH4+-N·L-1)嗜乙酸产甲烷途径占主导,磁铁矿强化作用不明显;高氨氮抑制水平时(高于1600mgNH4+-N·L-1),嗜乙酸产甲烷途径受抑制,相比投加磁铁矿组的产甲烷反应速率常数仍维持在0.023(R2=0.85),且潜在DIET功能菌Desulfovibrionales、产甲烷菌Methanosarcina仍能富集。分析污泥EPS发现,磁铁矿的投加有利于污泥富集胞外蛋白并形成类似生物电网络,污泥细胞色素c、辅酶A、辅酶M和辅酶F420四种代表电子传递和产甲烷的关键(辅)酶活增幅分别达42.39%、23.74%、18.14%和41.56%,相应嗜乙酸产甲烷代谢功能基因表达也得到增强,为对照组的1.49倍。可见,投加磁铁矿的厌氧体系通过富集基于DIET的产甲烷功能菌,强化其嗜乙酸产甲烷代谢途径,以抵抗不利环境影响、提高厌氧反应器运行性能。
综上分析,投加适量磁铁矿可加快厌氧生物反应器DIET功能菌的富集与结构致密、高产甲烷活性AnGS的形成,尤其在饥饿-恢复、有机负荷冲击与高氨抑制等典型不利工况下,可通过强化嗜乙酸产甲烷代谢途径实现厌氧反应器稳定运行。研究成果对创新开发高效稳定的厌氧生物处理新工艺、提高废水能源回收效率具有重要学术意义与潜在应用价值。